中山大学欧阳钢锋团队，最新AM！

第一作者：Liwei Zhang

通讯作者：欧阳钢锋，叶宇昕

通讯单位：中山大学

论文速览

通过光催化从水中去除有机微污染物，受到催化剂不稳定性和不完全矿化导致的大量残留物的阻碍。本研究提出了一种新的水处理范式，即统一非均相自-芬顿过程（UHSFP），用于去除水中的有机微污染物。该过程在470 nm处实现了32%的光子利用效率，并显著地实现了94%的有机微污染物矿化，所有这些都不需要添加氧化剂和铁离子。

在UHSFP中，活性物种与传统光催化过程有根本不同。光催化剂的一个电子受体单元只获得一个光生电子，转化为氧中心有机自由基（OCOR），然后自发完成后续过程，包括污染物降解、过氧化氢生成、活化以及有机微污染物的矿化。通过加强电子转移能力并减少催化剂对氧的亲和力，有效地抑制了超氧自由基的生成，防止了对催化剂的破坏。

本研究为高效稳定矿化有机微污染物提供了一种创新且低成本的策略，无需持续的化学输入，为水处理技术提供了新视角。

图文导读

图1：CBCPs（碳氮聚合物）的分子结构及理化表征

图2：CBCPs在纯水和空气中模拟降解苯酚的光催化活性

图3：降解机制，包括不同牺牲剂对光催化降解效率的影响、OCORs寿命分析

图4：矿化有机微污染物和H₂O₂生成的可能机制

图5：H₂O₂生成途径，包括不同控制条件下的光催化H₂O₂产量

图6：促进OCORs生成的内在机制

图7：UHSFP的实际应用

总结展望

本研究开发了一种新型的统一非均相自芬顿过程（UHSFP），该过程通过氧中心有机自由基（OCORs）的稳定存在显著提高了光催化剂的稳定性和光子利用效率，实现了高达94%的有机微污染物矿化效率。该系统在10次循环中表现出优异的性能，且在低光强度下仍能有效降解微污染物，在实际水处理应用中有巨大潜力。

此外，该系统对pH值和常见阴离子的干扰表现出显著的抵抗力，证明了其在复杂水环境中的适用性。本研究不仅为光催化过程中活性物种的调控提供了见解，而且突出了高光子利用效率、提高矿化率、稳定性和成本效益的结合为光催化在原位水处理中的应用开辟了道路。

文献信息

标题：Oxygen-centered organic radicals-involved unified heterogeneous self-Fenton process for stable mineralization of micropollutants in water

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202401162