侴术雷/郭俊明/向明武AEM：通过多功能碳夹层平衡锂硫电池中多硫化物的吸附和转化

第一作者：Shixun Yang

通讯作者：向明武、郭俊明、侴术雷

通讯单位：云南民族大学、温州大学

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多硫化物引起的严重穿梭效应和反应动力学迟缓一直是降低锂硫电池实际能量密度的主要因素。同时平衡多硫化物的表面吸附和氧化还原转化是非常重要的。

本研究提出了一种新的策略，通过原位构建TiO₂/TiN异质结构和氮掺杂的多功能碳夹层，用于改善锂硫（Li-S）电池中多硫化物的表面吸附和电化学转换。这种结构利用低毒性的氮气气氛和商业三聚氰胺泡沫作为碳源和氮源，通过水解和煅烧工艺在较低温度下制备而成。TiO₂纳米粒子在煅烧过程中部分原位转化为TiN，形成了TiO₂/TiN异质结构。

这种结构不仅提供了高度导电的三维网络，还通过化学协同作用增强了对可溶性多硫化物的吸附能力，并促进了其电化学转换。使用这种多功能碳间层的锂硫电池展现了优异的初始放电容量、循环稳定性和高硫负载下的面积容量。

图文导读

图1：NCFI@T₁₅₀间层的制备示意图和不同放大倍数的场发射扫描电镜（FESEM）图像，以及透射电镜（TEM）和高分辨透射电镜（HRTEM）图像，展示了TiO₂/TiN异质结构的形成。

图2：通过X射线衍射（XRD）、拉曼光谱、X射线光电子能谱（XPS）等对NCFI和NCFI@T₁₅₀样品进行了表征，确认了TiO₂/TiN异质结构和氮掺杂的存在。

图3：不同夹层对锂硫电池电化学性能的影响。

图4：紫外-可见光谱（UV-vis）和XPS分析了NCFI和NCFI@T₁₅₀样品对Li₂S₆溶液的吸附能力，以及密度泛函理论（DFT）计算了不同掺杂氮和TiO₂/TiN异质结构对LiPSs的化学吸附效应。

图5：不同夹层对锂硫电池充放电曲线、电位差（ΔE）、Q2/Q1比率和CV曲线的影响，以及不同扫描速率下的线性拟合和Li⁺扩散系数的比较。

图6：解释了NCFI@T₁₅₀夹层在锂硫电池中硫的氧化还原过程的作用。

总结展望

本研究成功开发了一种无需使用氨气和额外氮源的策略，通过简单的水解和煅烧方法制备了三聚氰胺泡沫衍生的TiO₂/TiN异质结构和氮掺杂改性的多功能碳间层。这种夹层不仅提高了对多硫化锂的吸附能力，还加速了其电化学转换，有效抑制了锂硫电池中的穿梭效应，并显著提高了电池的比容量和循环稳定性。这项工作为制备高性能锂硫电池提供了一种有前景的策略。

文献信息

标题：In Situ Constructing a TiO2/TiN Heterostructure Modified Carbon Interlayer for Balancing the Surface Adsorption and Conversion of Polysulfides in Li–S Batteries

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202400648