北理AEM：二维聚丙烯腈纳米片改性隔膜实现无枝晶锂金属电池

锂金属因其较高的理论比容量（3860 mAh g⁻¹）而被视为下一代锂二次电池的理想电极材料。采用聚合物基隔膜可有效解决锂枝晶形成失控的问题，对锂金属电池的应用具有重大影响。

在此，北京理工大学陈人杰、赵腾等人通过在聚丙烯隔膜上喷涂富含共轭C＝C/C＝N基团的聚丙烯腈纳米片（PPNS）制备了一种复合隔膜。其中，聚丙烯腈纳米片的共轭分子结构具有高机械强度和导热性。DFT计算证实，聚丙烯腈纳米片中的极性含氮基团来源于C≡N的环化，表现出亲锂性，有效加速了Li⁺的传输动力学。此外，具有多孔2D纳米片结构的聚丙烯腈纳米片（PPNS）可确保负极表面上的Li⁺浓度足够且均匀。

因此，采用聚丙烯腈纳米片（PPNS）@聚丙烯隔膜的Li||LFP电池可以在3C的高倍率下稳定循环300次，容量保持率为94.0%。使用聚丙烯腈纳米片（PPNS）@聚丙烯隔膜的Li||LFP软包电池在0.2C下可实现100次稳定循环，容量保持率为95.7%。

图1. 作用机制

总之，该工作设计了含有共轭 C═C/C═N 基团的聚（丙烯腈）纳米片（PPNS），并将其喷涂在聚丙烯隔膜上，设计了一种适用于锂金属电池的高性能复合隔膜。

研究显示PPNS中的共轭分子结构提供了高的机械强度和导热性，增强了电池的安全性。PPNS中C≡N环化产生的极性含N基团具有亲锂特性，降低了锂的扩散能垒，从而有效加速了Li⁺的传输动力学。

此外，在含N基团的诱导下，在锂-金属界面处形成了富无机相SEI。同时，原位光学显微镜观察到在PPNS下均匀的锂沉积。基于此，采用PPNS@PP隔膜的电池表现出优异的电化学性能。因此，该工作为多功能隔膜的设计提供了新思路。

图2. 电池性能

Dendrite‐Free Lithium‐Metal Batteries Enabled by 2D Lithophilic Conjugated Polymer on Separator, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202401281

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北理AEM：二维聚丙烯腈纳米片改性隔膜实现无枝晶锂金属电池

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