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第一作者：Yuxiang Shen, Shuo Wang, Rongtan Li

通讯作者：Houfu Lv, 汪国雄

通讯单位：中国科学院大连化学物理研究所

论文速览

固体氧化物电解电池（SOECs）是利用CO₂的有前景的方法，但由于反应动力学迟缓和燃料电极稳定性差而面临重大挑战。本文提出了一种通过拓扑离子交换策略增强Ir@MnO_x/LSCIr（La_0.7Sr_0.3Cr_0.9Ir_0.1O_3-δ）界面的CO₂电解性能的方法。与原始的Ir@LSCIr界面相比，原位自组装的Ir@MnO_x/LSCIr界面展现出更高的CO₂活化能力和更容易去除的碳酸盐中间体，因此在1.6 V下CO₂电解性能提高了42%。

此外，由于Ir@MnO_x/LSCIr阴极的MnO_x壳层的均匀包裹，实现了CO₂电解稳定性的提高。该方法不仅提供了对活性界面动态微观结构演变的深入理解，而且为合理设计和评估高效金属/氧化物催化剂用于CO₂电解提供了一条途径。

图文导读

图1：原位还原过程中Ir@MnO_x界面的自组装过程

图2：MnO_x/LSCIr和Ir@MnO_x/LSCIr界面的微观结构演变，包括能量色散谱（EDS）元素图和高角环形暗场（HAADF）STEM图像。

图3：拓扑析溶过程的原位光谱和DFT计算，包括原位X射线吸收近边结构（XANES）光谱和相应的傅里叶变换扩展X射线吸收精细结构（FT-EXAFS）光谱，以及Ir 4f的原位近环境压力X射线光电子能谱（NAP-XPS）光谱。

图4：LSCIr-R和LSCIr+xMn-R阴极的CO₂电解活性，包括电流密度、Ir纳米粒子（NPs）密度。

图5：Ir@MnO_x/LSCIr的原位XAS和NAP-XPS结果和DFT计算

图6：CO₂电解过程中的稳定性能和表面化学演变，包括LSCIr+5Mn-R电池的稳定性测试。

总结展望

本研究通过界面工程策略提出了一种增强SOECs中CO₂电解催化活性和稳定性的新方法。通过拓扑离子交换促进Ir@MnO_x/LSCIr界面的形成，并提高了结构稳定性，为高效稳定的CO₂电解提供了新的策略。原位STEM、XAS和NAP-XPS测量分析了Ir@MnO_x/LSCIr界面在析溶过程中的动态自组装过程以及在CO₂电解过程中的演变。

这些自组装的Ir@MnO_x/LSCIr界面不仅展现了比原始Ir@LSCIr界面更高的CO₂活化能力，而且在1.6 V下CO₂电解性能提升了42%。通过内部B位点Mn离子的补充和外部MnO_x壳层的保护，实现了Ir@MnO_x/LSCIr界面的电催化稳定性。本研究不仅推进了对通过析出过程形成纳米粒子（NPs）过程的基本理解，而且为金属/钙钛矿界面在CO₂电解中的调控策略提供了新的视角。

文献信息

标题：In Situ Self-Assembled Active and Stable Ir@MnO_x/La_0.7Sr_0.3Cr_0.9Ir_0.1O_3-δ Interfaces for CO₂ Electrolysis

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202404861

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