上交/港科大AEM：离子共价有机框架复合材料助力高性能全固态锂金属电池

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上交/港科大AEM：离子共价有机框架复合材料助力高性能全固态锂金属电池
离子共价有机骨架（iCOFs）是一种具有稳定多孔结构的晶体材料，其在离子传输方面具有巨大潜力，特别是作为全固态锂金属电池（ASSLMB）的固态电解质（SSE）。
上交/港科大AEM：离子共价有机框架复合材料助力高性能全固态锂金属电池
在此，上海交通大学密西根学院王衍明、香港科技大学Yoonseob Kim等人利用 iCOFs 和聚（离子液体）（PIL）组成的复合材料制成了全固态 iCOFs 电解质，其离子电导率高达 1.50 × 10-3 S cm-1，室温下的 Li+ 迁移数大于 0.80。
研究表明，PIL、双（三氟甲烷磺酰基）亚胺锂（LiTFSI）和 iCOFs 之间建立的共配位和竞争配位机制能够在限制 TFSI– 移动的同时实现 Li+ 的快速传输。此外，由复合 SSE 和 LiFePO4 复合正极制成的 ASSLMB 电池在 1 C 和室温条件下的初始放电容量为 141.5 mAh g-1，在 800 次循环中的容量保持率高达 87%。
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图1. .TpPa-SO3Li/p(BVIm-TFSI) 复合 SSE 系统的分子动力学模拟
总之，该工作利用阴离子 COF、TpPa-SO3Li 或 DMTHA-Si-Li，以及阳离子 PIL、p(BVIm-TFSI) 组成的复合材料制造无溶剂和增塑剂的 SSE。结果显示，该种 SSE 在恒温条件下的离子电导率超过 10-3 S cm-1，且 𝑡𝐿i+ > 0.80。此外，通过 7Li 固态 MAS NMR 分析和 MD 模拟研究，作者发现 Li+、TFSI–、iCOFs 阴离子部分和多阳离子之间的共配位和竞争配位结构促进了 Li+的快速传输，同时排斥TFSI–。
基于此，TpPa-SO3Li/p(BVIm-TFSI)和DMTHA-Si-Li/p(BVIm-TFSI)复合 SSE可显著抑制锂枝晶的形成。同时，Li|DMTHA-Si-Li/p(BVIm-TFSI)|LFP 扣式电池在恒温和 1 C 条件下的初始放电容量为 141.5 mAh g-1，800 个循环后的容量保持率高达 87%。因此，该研究为开发用于下一代高能量密度ASSLMB的先进SSE提供了一种突破性方法。
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图2. 复合SSE的电化学性能及电池性能
High‐Performance All‐Solid‐State Lithium Metal Batteries Enabled by Ionic Covalent Organic Framework Composites, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202400762

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