中大AM：拓扑缺陷调控多孔碳负极实现快速界面/体积动力学助力高性能钾离子电池

碳质材料被认为是最有前途的钾离子电池（PIBs）负极之一，但由于阳极内部缓慢的固态钾扩散动力学和界面钾离子转移过程缓慢，其速率能力在很大程度上受到限制。

在此，中山大学吴丁财、刘绍鸿等人通过对碳负极微观结构进行简便的拓扑缺陷调控展示了高倍率和高容量的 PIB。研究表明，多孔碳纳米片（TDPCNSs）的碳晶格具有较高的钾吸附能和较低的钾迁移障碍，从而实现了钾在石墨层内的高效存储和扩散。此外，其拓扑缺陷还能诱导阴离子优先分解，从而形成高钾离子传导性固体电解质界面层（SEI）薄膜，降低钾离子的去溶剂化和迁移障碍。

此外，TDPCNSs 的主要 sp2 杂化碳共轭骨架可实现高导电率（39.4 S cm^-1）和相对较低的钾储存电位。因此，所构建的 TDPCNSs 负极具有高的钾存储容量（0.1 A g^-1 时为 504 mA h g^-1）、显著的倍率性能（40 A g^-1 时为 118 mA h g^-1）和循环稳定性。

图1. 通过不同策略改善钾扩散动力学的示意图

总之，该工作通过热驱动原子重排策略开发出了一种拓扑缺陷多孔碳材料，并将其作为大容量、高倍率的 PIB 负极。研究表明，拓扑缺陷具有适度的钾吸附能和较低的扩散阻力，在丰富钾储存位点和加速电位/解电位动力学方面发挥了重要作用。此外，拓扑缺陷调控的微结构有利于 PF₆^– 阴离子在负极表面优先分解，从而形成具有低钾离子迁移障碍稳定的 SEI层。

基于此，TDPCNSs 负极实现了高钾存储容量、超快充电特性和循环稳定性。因此，该工作能拓宽缺陷碳材料的制备领域，并为碳质负极的结构优化提供启示，以实现高倍率、高能量密度和耐用的 PIB。

图2. 电池性能

Topological Defect-regulated Porous Carbon Anodes with fast Interfacial and Bulk Kinetics for High-rate and High-energy-density Potassium-ion Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202403033

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