南开大学[国家杰青]李福军团队，最新Angew！

第一作者：Jiarun Geng

通讯作者：李福军

通讯单位：南开大学

论文速览

形态各向异性工程能够强大地合成具有多种物理化学性质的金属有机框架（MOF），用于从气体储存/分离到电催化和电池等各种应用。

在本研究中，研究者开发了一种以碳基底为指导的策略，通过调控Fe-THBQ（四羟基-1,4-苯醌）框架的面依赖配位来操纵其形态。

Fe-THBQ由立方体铁八聚体通过两个平行的THBQ配体沿三个正交轴桥接，扩展到具有pcu-e网络拓扑的三维（3D）框架。碳表面上的含氧官能团与THBQ配体竞争，选择性地与{111}晶面上的未饱和配位铁阳离子相互作用，从而抑制沿<111>方向的晶体生长。

Fe-THBQ的形态从热力学上有利的截顶立方体演变为立方八面体，这取决于碳基底上含氧官能团的含量。不同形态的Fe-THBQ展现出面依赖的电化学储锂性能。这项工作将为MOFs形态调控提供新的思路，以促进其在有前景的应用中的使用。

图文导读

图1：Fe-THBQ的结构分析。

图2：Fe-THBQ的形态分析。

图3：碳基底的表面特性以及Fe-THBQ与碳基底之间的相互作用。

图4：CNTs和GO存在时在不同反应时间下产物的形状演变，通过原位透射电子显微镜（ex situ TEM）图像展示。

图5：Fe-THBQ的电化学性能。

总结展望

本研究成功地通过碳基底上的含氧官能团调控了Fe-THBQ的形态各向异性生长。含氧官能团与THBQ配体竞争，选择性地与{111}晶面上的未配位铁阳离子相互作用，从而抑制了沿<111>方向的晶体生长。在CNTs和石墨烯上生长的产物展现出由热力学上有利的{100}晶面封闭的截顶立方体形态，而在GO上生长的产物则产生了具有更多暴露的{111}晶面的立方八面体。

所得Fe-THBQ的不同纳米结构展现出面依赖的储锂电化学性能，即在GO上生长的立方八面体由于较大的通道尺寸和较低的铁阳离子密度，在{111}晶面上实现了快速的表面电荷转移和锂离子扩散。这项工作为MOFs的形态各向异性工程提供了一种新策略，以实现新的功能性应用。

文献信息

标题：Surface Coordination Modulated Morphological Anisotropic Engineering of Iron-Benzoquinone Frameworks for Lithium-Ion Batteries

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202405066

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