支春义教授最新AM：攻克电解质中长期被忽视的难点！

作者信息

第一作者：Dechao Zhang

通讯作者：支春义

通讯单位：香港城市大学

论文速览

基于偏二氟乙烯（VDF）的固态聚合物电解质（SPEs）中的残留溶剂被认为是其高离子电导率的原因。然而，残留溶剂与锂（Li）金属的副反应会导致稳定性较差，这一点长期以来一直被忽视。

本论文提出了一种策略，通过使用氟化的溶剂-2,2,2-三氟-N,N-二甲基乙酰胺（FDMA）作为聚偏二氟乙烯-共-六氟丙烯（PVHF）基SPE的非副反应溶剂来抑制残留溶剂与电极之间的副反应，从而实现SPE的离子传导和电极稳定性之间的微妙平衡。

研究发现，FDMA溶剂与锂金属之间的界面反应促进了稳定的固体电解质界面（SEI）的形成，有效减少了锂金属电极上的副反应和枝晶生长。因此，锂金属电池即使在有限的锂供应和高负载阴极条件下，仍展现出了优异的循环性能。此外，开发的SPE还显示出了高电压稳定性，为提高锂金属电池的性能和寿命提供了宝贵的见解。

图文导读

图1：含传统DMF溶剂的PVHF-DMF-SPE与锂金属负极的不兼容性。

图2：PVHF基聚合物电解质的溶剂选择和特性。

图3：锂金属沉积/剥离可逆性的评估

图4：对循环后的锂金属负极进行了物理化学特性分析。

图5：Li||PVHF-FDMA-SPE||LFP固态电池的电化学性能。

图6：Li||PVHF-FDMA-SPE||LCO高电压固态电池的电化学性能。

总结展望

本文通过使用氟化的FDMA溶剂，成功解决了VDF基SPE中残留溶剂与电极界面稳定性和电池寿命之间的关键问题。通过FDMA溶剂与LiTFSI盐形成的[Li(FDMA)_x]⁺溶剂化结构，提高了PVHF-FDMA-SPE的离子传输效率。此外，FDMA溶剂的优异抗氧化能力为PVHF-FDMA-SPE提供了宽的电化学稳定窗口，使得其与高压阴极材料的匹配成为可能。

这项工作不仅提醒了研究人员注意VDF基SPE中电极与残留溶剂之间界面稳定性的重要性，而且通过使用氟化的FDMA溶剂提供了一种有效的解决方案，为实现长循环和高稳定性的锂金属电池提供了有希望的策略。

文献信息

标题：Inhibiting residual solvent induced side reactions in vinylidene fluoride-based polymer electrolytes enables ultra-stable solid-state lithium metal batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202401549

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支春义教授最新AM：攻克电解质中长期被忽视的难点！

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