电池领域的女版Goodenough,Linda F. Nazar教授,最新AEM!

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第一作者:Yue Yu
通讯作者Linda F. Nazar
通讯单位加拿大滑铁卢大学
论文速览
全固态锂硫电池是一种很有前途的储能系统,可以解决液态锂硫电池中多硫化物的穿梭效应。然而,缓慢的固态反应动力学和阴极材料的低电导率阻碍了它们的发展。
本文开发了一种内嵌铜硫化物(CuS)纳米晶(CuSNC)的氮掺杂碳(N-doped carbon)作为全固态锂硫(Li2S)电池的正极材料。
研究表明,CuSNC对Li2S具有良好的亲和力,能够降低Li2S转化为硫的活化能垒,表现出类似电催化的效应,并提高了锂离子在正极中的扩散和反应动力学。CuSNC/Li2S正极在0.3 mA cm-2的电流密度下,经过100个循环后,容量保持率为93.8%,在1.0 mA cm-2的电流密度下,经过500个循环后,容量保持率为77%。此外,在更高的Li2S负载下,CuSNC/Li2S展现了出色的放电容量和容量保持率。这项工作为设计具有改进反应动力学和更好电化学性能的Li2S正极提供了一种有前景的方法。

图文导读

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图1Cu-SNC的制备过程、XRD谱图、扫描电镜(SEM)图像、透射电镜(TEM)图像、高分辨率透射电镜(HRTEM)图像、N 1s和C 1s XPS光谱、以及HAADF-STEM和对应的EDS元素分布。

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图2循环伏安法(CV)研究初始Li2S激活过程,Tafel曲线、初始恒流充电曲线、DFT计算优化的Li2S吸附几何结构和吸附能量、Li2S转化路径和能量势垒。

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图3CV扫描、Tafel曲线、初始放电曲线和第10次充放电曲线。

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图4XRD和XPS研究CuS-NC/Li2S正极在充放电过程中的结构变化。

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图5直流极化测量和DFT计算。

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图6CuS-NC/Li2S和NC/Li2S正极的长期循环性能和库仑效率,以及在不同电流密度和质量负载下的倍率性能。

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图7CuS-NC/Li2S正极的电化学性能与其他文献中的固态Li2S电池进行比较。

总结展望

本研究中,通过将内嵌CuS纳米晶(CuSNC)的氮掺杂碳作为Li2S的宿主,成功开发了新型全固态锂硫电池正极材料。CuSNC/Li2S正极在1.0 mA cm-2的电流密度下,经过500个循环后,容量衰减率低至每循环0.05%,显示出优异的循环稳定性。

此外,在高Li2S负载条件下,CuSNC/Li2S正极能够提供高达9.6 mAh cm-2的放电容量,尽管循环次数有限,但容量保持率仍达到92%。DFT计算结果表明,CuS与Li2S之间存在更强的吸附作用,且Li2S在CuS表面的分解能垒和Li+的迁移能垒都显著降低,这有助于促进硫的转化化学过程,类似于电催化效应。这项工作不仅提供了提高全固态锂硫电池性能的有效策略,而且为设计新型正极材料提供了新的见解。未来的研究将集中在开发具有更高离子和电子导电性的混合导电宿主材料,以保持所报告的催化特性,并增加正极复合物中Li2S的比例。

文献信息

标题:A Nanocrystallite CuS/Nitrogen-Doped Carbon Host Improves Redox Kinetics in All-Solid-State Li2S Batteries

期刊:Advanced Energy Materials

DOI:10.1002/aenm.202400845

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