内大Matter: Ir-Fe对位点促进电荷转移,助力光电化学水分解

内大Matter: Ir-Fe对位点促进电荷转移,助力光电化学水分解
光电化学(PEC)水分解是一种可持续和零排放的绿色产氢技术,其在未来新型能源发展中具有巨大潜力。赤铁矿(α-Fe2O3)由于其高丰度、优异的稳定性和相对于BiVO4和Ta3N5半导体的有效的可见光吸收性,已经成为PEC系统中必不可少的半导体之一。然而,α-Fe2O3由于其低的电迁移率和严重的电子-空穴复合,导致太阳能-氢能效率很低,限制了其在PEC水分解中的应用。因此,目前迫切需要开发合理的策略来对α-Fe2O3进行修饰改性以提高其内在活性。
内大Matter: Ir-Fe对位点促进电荷转移,助力光电化学水分解
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内大Matter: Ir-Fe对位点促进电荷转移,助力光电化学水分解
Ir催化剂由于具有最佳的电子结构,与其他Pt基催化剂相比具有较高的催化活性。基于此,内蒙古大学武利民王蕾等在惰性气氛中对α-Fe2O3进行退火处理,成功在α-Fe2O3表面构建Ir-Fe双金属原子对(DMA Ir-Fe: Fe2O3)。
实验结果表明,DMA Ir-Fe: Fe2O3催化剂表现出优异的PEC活性,起始电位为0.56 V,光-电子转换效率达1.00%;同时,其在1.23和1.5 VRHE下的光电流密度分别为4.4和6.0 mA cm-2,明显优于目前最先进的赤铁矿光电极。此外,DMA Ir-Fe: Fe2O3在连续运行50小时过程中光电流密度基本保持不变,且材料表面也未发生单原子的聚集,表现出良好的稳定性。
内大Matter: Ir-Fe对位点促进电荷转移,助力光电化学水分解
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一系列光谱表征和理论计算表明,DMA Ir-Fe: Fe2O3中Ir与Fe位点之间的强电子耦合可以沿着Ir-Fe对位点产生部分占据的轨道,加速光生电荷分离和转移,克服光电极/电解质界面上的电荷重组;同时,得益于Ir-Fe对中Ir位点良好的配位环境,关键的OH*中间体在Ir位点上解吸得到促进,进一步增强了PEC水分解的活性。
总的来说,这项工作揭示了活性位点的位置和配位环境对增强电荷分离/转移的重要性,为设计高活性的PEC水分解催化剂提供理论指导。
Unveiling the promotion of dual-metal-atom Ir-Fe pair sites on charge transfer for photoelectrochemical water splitting. Matter, 2024. DOI: 10.1016/j.matt.2024.04.019

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