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第一作者：Wurigumula Bao

通讯作者：孟颖，Wurigumula Bao

通讯单位：美国加州大学圣地亚哥分校

论文速览

高电压尖晶石结构正极材料LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）因其高能量密度和成本效益而备受关注，但同时也面临着快速容量衰减的问题。

本研究通过开发创新的方法，对LNMO-石墨（Graphite）软包电池中的正极、负极和电解液中的锂库存进行了量化分析，首次全面理解了整个电池的降解机制。

研究发现，活性锂的损失是导致容量衰减的主要因素，主要是由于负极界面不稳定导致的交叉反应。通过系统评估，提出了两种策略：在正极上应用氧化铝（Al₂O₃）表面涂层和在电解液中添加双氟（草酸根）硼酸锂（LiDFOB），从而增强了电池的循环稳定性。本研究为高电压（>4.4V）锂离子电池技术的发展提供了定量方法和独特见解。

图文导读

图1：在Li过渡金属（TM）氧化物正极/石墨全电池中活性锂库存损失的示意图。

图2：LNMO-Gr单层软包电池的循环性能和重新组装成扣式电池的测试结果；以及新鲜和从软包电池中收获的LNMO和石墨的半电池充放电曲线。

图3：XRD、TGC和ICP-MS方法对LNMO正极、石墨负极和电解液中的锂库存进行了量化分析，不同循环次数后LNMO的XRD结果、TGC方法用于量化石墨负极中的Li_xC₆、以及电解液中锂浓度的变化。

图4：HRTEM和XPS分析了循环后正极和负极界面的形态和结构，以及不同循环次数后石墨负极界面的XPS F1s光谱和原子比率的变化。

图5：在Gen2电解液中LNMO-Graphite软包电池系统中锂库存的演变示意图。

总结展望

本研究通过XRD、TGC和ICP-MS等技术对高电压LNMO-Gr系统中的锂库存进行了量化分析，揭示了SEI形成导致的活性锂消耗是电池容量衰减的主要原因。通过TEM和XPS结果进一步支持了这一发现。实验结果表明，电解液在高电压工作下发生降解，导致活性锂损失。

通过在正极上应用Al₂O₃涂层和在电解液中添加LiDFOB，可以有效地防止正极的交叉反应，其中电解液添加剂在循环性能上显示出比正极涂层更大的改进。结合两种策略进一步提高了电池的循环稳定性。本研究提供了一种通用方法来研究锂离子电池中锂库存的变化，并为未来二次电池开发提供了更全面的理解。

文献信息

标题：Insights into Lithium Inventory Quantification of LiNi0.5Mn1.5O4-Graphite Full Cells

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE00842A

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