南京大学国重实验室主任，「国家杰青」左景林团队，最新Matter！

第一作者：Xiaocheng Zhou

通讯作者：金钟、左景林、袁帅、马晶

通讯单位：南京大学

论文速览

本文提出采用多功能金属有机框架（MOFs）作为锂硫（Li-S）电池的正极和负极宿主材料，有效解决了Li-S电池技术中的关键挑战。通过将路易斯酸性金属簇(M = Zr⁴⁺，Hf⁴⁺和Th⁴⁺)和氧化还原活性的Ni-双(二硫烯)单元（NiS₄）结合到高稳定性的MOFs中，实现了在正极中对多硫化物吸附和转化的增强，同时改善了负极上锂的成核和生长。

优化后的MOF设计使Li-S电池在800次循环后展现出显著的容量保持率（81.5%）和超高库仑效率（99.5%）。这项研究突出了多功能MOFs在同时克服硫正极和锂负极所面临瓶颈方面的潜力。

图文导读

图1：设计的MOFs的结构表示。

图2：Zr-NiS₄、Hf-NiS₄和Th-NiS₄的结构表征。

图3：基于M-NiS₄ MOFs（M = Zr, Hf, 和 Th）的硫正极和锂负极的电化学性能。

总结展望

本研究成功开发了一系列具有四价金属-氧簇和氧化还原活性NiS₄基团的高度稳定的MOFs，它们作为Li-S电池的正极和负极宿主材料，同时克服了硫正极和锂负极所面临的问题。这些MOFs的高价金属位点（M = Zr, Hf, 和 Th）和氧化还原活性NiS₄单元的协同效应在促进多硫化物在正极的吸附和快速电催化转化方面表现出色，同时引导了负极上锂的均匀成核和生长。

此外，使用S@ZrNiS₄和Li@Zr-NiS₄/Cu组装的Li-S电池能够提供高达1,140.1 mAh g^-1的初始容量，在1.0 C的电流密度下具有804.2 mAh g^-1的竞争性倍率性能，并且在800个循环后仍能维持928.9 mAh g^-1的可逆放电容量。本研究为MOF模块化设计的先驱探索，为高性能Li-S电池的正极和负极宿主材料的挑战提供了解决方案，为多功能材料的未来创新提供了基础，为Li-S电池的进步做出了贡献，并为各种能量存储系统领域带来了广泛的启示。

文献信息

标题：All-purpose redox-active metal-organic frameworks as both cathodic and anodic host materials for advanced lithium-sulfur batteries

期刊：Matter

DOI：10.1016/j.matt.2024.04.039

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南京大学国重实验室主任，「国家杰青」左景林团队，最新Matter！

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