中科大章根强团队AM:超低电压、工业级电流密度下肼辅助电催化制氢!

中科大章根强团队AM:超低电压、工业级电流密度下肼辅助电催化制氢!
第一作者:Yin Zhua, Yanxu Chen
通讯作者:章根强、夏静
通讯单位中国科学技术大学、中国科学院理化技术研究所
论文速览
肼氧化辅助水分解是解决大规模H2生产中高能耗的关键技术。钌基电催化剂具有协同析氢(HER)和肼氧化(HzOR)催化的前景,但受到反应物中间体过度表面吸附的阻碍。
在本文设计了锚定在NiFe-LDH上的Ru团簇(Ruc/NiFe-LDH),它通过构建Ru-O-Ni/Fe桥有效地增强了Ru的中间吸附能力。
值得注意的是,它在0.43 V的空前低电压下实现了1 A cm-2的工业电流密度,节省了3.94kWh m-3 H2的能源,并在5 A cm-2的高电流密度下表现出超过120小时的出色稳定性。
高端表征和理论计算表明,Ru-O-Ni/Fe桥的存在拓宽了Ru团簇的d带宽度,导致较低的d带中心和反键轨道上较高的电子占据率,从而促进了Ru的适度吸附能和增强的催化活性。
图文导读
中科大章根强团队AM:超低电压、工业级电流密度下肼辅助电催化制氢!
图1:Ruc/NiFe-LDH的合成示意图、形态和元素特征。
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图2:X射线衍射(XRD)图谱、X射线光电子能谱(XPS)和X射线吸收光谱(XANES)等对Ruc/NiFe-LDH的晶体结构和电子状态进行了表征。
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图3:Ruc/NiFe-LDH在1.0 M KOH溶液中的电催化析氢反应(HER)和肼氧化反应(HzOR)的性能。
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图4:Ruc/NiFe-LDH作为双功能电极的两电极电解池在肼辅助水分解(OHzS)中的性能。
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图5:理论计算研究
总结展望
本研究构建了Ru-O-Ni/Fe桥接结构,显著提高了Ru团簇的中间体吸附能力,并通过调节Ru的d带中心,实现了对Ru表面吸附能的优化。Ruc/NiFe-LDH在10 mA cm-2的电流密度时,析氢反应(HER)和肼氧化反应(HzOR)分别仅需26 mV和-75 mV的过电位。
在两电极电解池中,在0.43 V的超低电压下达到了1 A cm-2工业级电流密度,并在5 A cm-2下稳定运行超过120 h,展示了其在实际肼辅助制氢的卓越应用潜力。本工作不仅为设计高性能的肼氧化电催化剂提供了新思路,也为通过调节金属催化剂的d带宽度来优化其催化性能提供了理论指导。
文献信息
标题:Constructing Ru-O-TM Bridge in NiFe-LDH Enables High Current Hydrazine-assisted H2 Production
期刊:Advanced Materials
DOI:10.1002/adma.202401694

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