Nature子刊：可控界面工程提升乙烷催化氧化活性，实现高达1000 h稳定性！

第一作者：王海燕，王爽，刘世达

通讯作者：郭新闻、聂小娃、侯栓弟、刘世达

通讯单位：大连理工大学、中国石化大连石油化工研究院

论文速览

多组分氧化物是多相催化领域的研究热点，各组分之间的界面在氧化过程中起着重要作用。然而，关于多相界面如何影响催化过程的基本原理，在很大程度上仍然是未被探索的领域。

本论文研究了多组分氧化物在多相催化中的独特作用，特别是不同组分之间的界面在氧化过程中的重要性。研究团队通过化学还原方法设计了一种独特的MnCoO_x催化剂结构，用于乙烷氧化。

实验结果表明，通过调控Mn/Co比例或退火条件，可以操纵MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄界面，显著提高催化剂在乙烷氧化中的性能。该催化剂在潮湿条件下表现出优异的活性和稳定性，能够持续高达1000 h。研究揭示了MnO₂和Mn_xCo_3-xO₄之间的协同效应，为合理设计高效烷烃氧化催化剂提供了宝贵的见解。

图文导读

图1：合成MnCoO_x催化剂的结构分析。

图2：MnCoO_x-0.5催化剂对乙烷氧化的催化性能。

图3：MnCoO_x催化剂的微观结构表征。

图4：MnO₂-MnCo₂O₄界面在乙烷氧化中的作用。

图5：MnO₂-MnCo₂O₄界面在乙烷氧化中的性质。

图6：MnCoO_x-0.5催化剂上乙烷氧化的机理研究。

总结展望

本研究开发了一种新型的MnCoO_x催化剂，其在乙烷氧化中表现出了超越所有已知非贵金属催化剂的特定反应速率，并且在潮湿条件下具有长达1000 h的长期稳定性。

通过化学还原合成方法，利用Mn与O的强亲和力，在氧化丰富的环境中形成MnO₂域，构建了MnO₂和Mn_xCo_3-xO₄之间的界面。实验和理论计算结果表明，乙烷在MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄界面上的吸附/活化和晶格氧的迁移性显著增强，这是催化剂在乙烷氧化中表现出色的主要原因。本研究为通过界面工程调控组分的配位环境及其电子转移能力提供了有效的策略。

文献信息

标题：Redox-induced controllable engineering of MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄ interface to boost catalytic oxidation of ethane

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48120-8