山大AEM：正极催化剂的D波段中心调节实现锂-氧电池的长寿命

可充电锂-氧电池（LOB）被认为是下一代储能设备有希望的候选者。其中，正极催化剂低活性和锂负极的严重副反应导致循环稳定性差阻碍了LOB的商业应用。

在此，山东大学廉刚、党锋等人在提出了一种协同策略，即通过d带中心调节设计稳定的Co₃Ru正极催化剂，以及在Li负极上构建坚固的LiF/Sn/Li₅Sn₂-PFDTMS混合保护层。

理论计算表明，d带中心的负移促进了Ru基催化剂的催化活性和稳定性。此外，原位构建的PFDTMS增强的LiF/Sn/Li₅Sn₂界面层具有优异的机械稳定性和韧性，可以有效保护锂负极免受腐蚀反应并确保良好的Li⁺传输。基于此，LOB 具有 990 次循环（约 1980 小时）的长循环寿命。

图1. DFT计算

总之，该工作设计了一种高效、耐用的LOB正极催化剂。DFT计算结果表明Co的引入可以降低Ru基催化剂的d带中心，优化Ru中心的稳定性和催化活性。同时，在Li表面构建了一种具有自修复能力的LiF/Sn/Li₅Sn₂-PFDTMS复合保护层，以抑制LOB运行过程中Li负极的腐蚀。基于此，NC/CO，RU-ND为基础的LOBS与复合Li负极表现出较长的循环寿命。因此，该工作为开发稳定催化剂和有效的锂负极保护提供了物质和方法上的突破，同时为稳定LOB的合理构建提供了理论依据。

图2. 电池性能

D-Band Center Regulation for Durable Catalysts and Constructing a Robust Hybrid Layer on Li Anode Enable Long-Life Li-O2 Batteries, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202303766

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