​中科大Nature子刊：分子锚定策略实现高电压、高安全性锂金属电池

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​中科大Nature子刊：分子锚定策略实现高电压、高安全性锂金属电池
限制游离溶剂分子的电化学反应性是开发高压锂金属电池的关键，尤其是对于具有高锂金属相容性但氧化稳定性低的醚类溶剂( <4 V与Li+/Li）。典型的高浓度电解质依赖于接近饱和的Li+与醚类分子配位，其在高电压下会面临严重的副反应( >4.4 V）以及Li金属与反应性阴离子之间的放热反应。
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在此，中国科学技术大学任晓迪、王青松等人发现并提出了一种分子锚定策略以限制稀电解质中游离醚类溶剂的界面反应性。研究表明，Li+/醚摩尔比极低（1:9），且不存在典型的阴离子衍生相，但锚定溶剂的氢键相互作用有效抑制了过多的醚副反应，同时提高了富镍正极在 4.7 V 电压下的稳定性。此外，由于阴离子的反应性降低，热滥用等极端条件下的放热过程也得到了缓解，从而有效推迟了电池的热失控。
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图1. 电化学及电池性能
总之，该工作提出了一种限制稀电解质中游离溶剂界面反应性的分子锚定策略。通过分子间的 H 键，电解质的固有电化学特性可发生根本性改变进而克服了稀醚类电解质的电压限制。
与依靠阴离子分解实现界面钝化的 HCE 或 LHCE 不同，MADE 的热力学稳定性得益于溶剂-锚复合物，其具有出色的高压稳定性和更高的安全性。因此，该项工作为开发高电压和高安全性锂金属电池提供了一个新的视角，并为分子相互作用在电解质电化学行为中的作用提供了重要启示。
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图2. 不同电解质的电池组件和软包电池的热稳定性
Molecular anchoring of free solvents for high-voltage and high-safety lithium metal batteries, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-024-46186-y

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