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第一作者：Zi-Long Xie

通讯作者：黄岗，张新波

通讯单位：中国科学院长春应用化学研究所

论文速览

普鲁士蓝类似物（PBAs）作为插入型阴极在各种水系电池中引起了极大的关注，可容纳金属或非金属离子，单同时遭受严重的溶解和随之而来的寿命缩短。

本研究针对PBAs作为插入型阴极材料的应用受到溶解问题限制的问题，提出了一种新的策略。研究发现，PBAs的溶解主要源于放电过程中质子共嵌入导致的局部pH值升高。

为解决这一问题，研究团队采用了锁定水分子的策略，通过破坏水系电解液中连续的氢键网络，阻断了质子的生成和Grotthuss扩散。结果表明，这种混合电解液能够使铁六氰合铁在1C倍率下承受超过1000个循环，并支持平均电压为1.95V的高电压pH解耦电池。这些发现为减轻电极材料的溶解、提高水系电池的可行性和性能提供了见解。

图文导读

图1：FeHCF的充放电曲线、结构和形态演变。

图2：通过原位pH检测和电化学石英晶体微天平（EQCM）测试，揭示了FeHCF在充放电过程中质子插入引起的局部pH变化及其对溶解的影响。

图3：分子动力学（MD）模拟、核磁共振（NMR）谱、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）等技术，通过聚乙二醇（PEG）改变电解液中氢键网络，从而抑制质子扩散的效果。

图4：设计的pH解耦电池的原型、电池配置以及FeHCF在混合电解液中的电化学性能。

总结展望

本研究成功揭示了PBAs在水系电解液中的溶解机制，并通过创新的水锁定策略，有效地抑制了电极材料的溶解问题。通过重构电解液中的氢键网络，不仅显著提高了FeHCF的循环稳定性，还实现了与碱性阳极的兼容，构建了高电压pH解耦电池。

这一策略为提高水系电池的性能和安全性提供了新的思路，有望推动水系电池在大规模能量存储领域的应用。

文献信息

标题：Reconfiguring the Hydrogen Networks of Aqueous Electrolyte to Stabilize Iron Hexacyanoferrate for High-Voltage Decoupled Cell

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202400916

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