王中林院士/朱来攀Nature子刊：接触电催化还原水溶液中贵金属离子!

第一作者：Yusen Su, Andy Berbille, Xiao-Fen Li, Jinyang Zhang

通讯作者：王中林，朱来攀

通讯单位：中国科学院北京纳米能源与系统研究所

论文速览

贵金属是各个领域现代技术发展的核心资产，它们的稀缺性带来了成本、生命周期和再利用的问题。最近，一种利用水-固体界面上的接触电气化（CE）来驱动氧化还原反应的新兴催化（称为接触电催化，CEC ）被用于开发无金属机械催化方法，以有效降解难降解有机化合物、产生过氧化氢或从废旧锂离子电池中浸出金属。

本研究介绍了一种新兴的CEC技术，该技术利用水-固体界面的CE来驱动氧化还原反应。研究团队展示了超声CEC在无氧和有氧条件下成功驱动了多种贵金属离子（包括Ag(ac)、Rh³⁺、[PtCl₄]^2-、Ag⁺、Hg²⁺、Pd²⁺、[AuCl₄]^– 和 Ir³⁺）的还原。

通过电子顺磁共振（EPR）光谱和从头算模拟研究了氧气对反应的影响，并发现基于水-固体CE的方法能从低至0.196 ppm、高达196 ppm的合成溶液中提取金，3小时内提取容量介于0.756-722.5 mg g^-1之间。此外，CEC还被用于设计一种无金属、选择性且可回收的从电子废料水溶液中提取金的催化方法。

图文导读

图1：在氟化乙烯丙烯(FEP)微粒存在下通过超声波处理还原溶液中的金属离子

图2：催化剂和沉淀物的反应后表征

图3：氧气的影响

图4：CEC从废CPU渗滤液中选择性提取Au

总结展望

本研究证明了接触-电催化（由水-固体CE催化）在室温和压力下从水溶液中进行贵金属的机械催化还原的能力。在有氧和无氧条件下，在FEP微粒存在的情况下使用超声波从水溶液中提取铱、金、钯、汞、铑、铂、银纳米粒子。金可以从浓度低至0.001 mM的溶液中回收。对于某些金属还原反应，作者观察到有氧和无氧条件之间存在明显差异，可以通过氧的吸附能以及催化剂和氧之间的距离和能垒的减小来解释，在Pd的存在下，氧和催化剂之间的距离和能垒进一步减小。

因此，许多电子可能被高度氧化的氧而不是反应的目标所聚集。接触电催化技术在从水溶液中还原贵金属离子方面具有巨大的潜力。该技术不仅能够有效地从低浓度溶液中提取金，而且具有操作简单、低成本、效率高和选择性好等优点。未来的工作应集中于提高CEC过程的效率，寻找比氟化聚合物更环保的新材料，并继续探索该方法在催化和机械化学过程中的应用范围。

文献信息

标题：Reduction of precious metal ions in aqueous solutions by contact-electro-catalysis

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48407-w