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第一作者：Jun Wan, Yu Wang, Jiaqing Liu, Ru Song

通讯作者：熊宇杰、Jingxiang Low、付峰、刘琳

通讯单位：中国科学技术大学、延安大学

论文速览

光催化析氢（H₂）与氧化有机合成的结合为同时生产清洁的H₂燃料和高价值化学品提供了一种极具吸引力的策略，但光生电荷载流子在光催化剂上的缓慢动力学导致光转换效率低，阻碍了这种技术的广泛应用。

本文提出了一种通过在Mo团簇修饰的Zn₂In₂S₅光催化剂中引入全空间电场来提高光生电荷载流子定向迁移和分离效率的策略。这种全空间电场由体电场（BEF）和局部表面电场（LSEF）的级联产生，促进了光生电子从[Zn-S]区域到[In-S]区域，最终到Mo团簇位点的有向迁移，确保了体和表面电荷载流子的有效分离。

Mo修饰的Zn₂In₂S₅光催化剂在优化后实现了34.35 mmol g_cat^-1 h^-1的析氢产率和45.31 mmol g_cat^-1 h^-1的苯甲醛产率，分别比原始的ZnIn₂S₄提高了3.83倍和4.15倍。这些发现为提高光催化性能中的电荷流导向性迈出了重要一步。

图文导读

图1：Mo_1.5-Zn₂In₂S₅的TEM、HRTEM、EDS元素分布图和STEM图像

图2：不同光催化剂的光催化制氢和BAD产率、BAD选择性

图3：平均静电势分布

图4：3D表面电位分布和相应的线扫描表面电位分布

图5：原位EPR光谱

总结展望

本文通过在Mo修饰的Zn₂In₂S₅光催化剂中引入全空间电场，克服了光催化剂中光生电荷载流子动力学缓慢的长期挑战。通过精确控制Mo团簇在极化Zn₂In₂S₅纳米片上的原位生长，实现了体电场和表面Mo团簇的协同效应，促进了光生电荷载流子的有效分离和转移。

优化后的Mo-Zn₂In₂S₅展示了显著的光催化活性，实现了高效定向电荷流动和氢气生产。此外，原位EPR测量和氘标记实验为BA的直接空穴氧化途径和氢气演变的双质子来源提供了证据。本研究引入了一种开创性的协同策略，利用全空间电场促进光生电荷载流子的分离和转移，为实现高效率的人工光合作用过程铺平了道路。

文献信息

标题：Full-Space Electric Field in Mo-Zn₂In₂S₅ Polarization Photocatalyst for Highly Efficient Oriented Charge Flow and Hydrogen Production

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202405060