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第一作者:Biao Zhou, Linghao Yu

通讯作者:艾智慧,张礼知、黄义

通讯单位:华中师范大学,上海交通大学

论文速览

电化学硝酸盐还原反应(NO3RR)能够将硝酸盐(NO3)转化为可重复使用的氨(NH3),为硝酸盐废水和氨合成提供了一种绿色处理和资源利用策略。本文研究了一种铜铁双位点催化剂,通过在纳米零价铁(nZVI)的非晶态铁氧化物壳上锚定铜单原子来实现硝酸根(NO3)的电化学还原反应(NO3RR),以高效地将NO3转化为可重复使用的氨(NH3)。

这种催化剂在中性pH和50 mg L-1 NO3-N的硝酸盐浓度条件下,实现了94.8%的NO3去除效率和99.2%的NH3选择性,大大超过了nZVI对照组的性能。其归因于Fe位点上增强的NO3吸附和单原子Cu位点上加强的水活化作用,降低了决速步骤*NO转化为*NOH的能量障碍。

本工作开发了一种制造双位点催化剂以增强NO3电合成NH3的新策略,并为中性硝酸根废水处理提供了一种环境可持续的方法。

图文导读

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图1:Fe@Cu1FeOx的合成方案、HAADF-STEM图像。

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图2:Fe@FeOx和Fe@Cu1FeOx在不同条件下的LSV曲线、不同Cu/Fe(wt%)样品的NO3RR性能、不同电位下的Fe@Cu1FeOx的NO3RR性能。

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图3:Fe@FeOx和Fe@Cu1FeOx在水和重水溶液中的LSV曲线、电化学NO3RR的动力学同位素效应。

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图4:Fe@FeOx和Fe@Cu1FeOx的结构模型、H2O吸附的能量和电荷转移、H2O活化过程的动力学能量障碍、硝酸根吸附能量、NO3RR所有电化学路径的自由能图。

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图5:联用电解槽的示意图、处理模拟和实际NO3-污染水的N回收率变化和NO3去除效率、(NH4)2SO4(s)产品的XRD分析结果。

总结展望

本研究成功构建了Cu1-Fe双位点催化剂Fe@Cu1FeOx,通过简单的溶液还原法实现了在中性条件下从NO3高效、持久地电合成NH3。Fe@Cu1FeOx具有单原子Cu分散在nZVI的FeOx壳层中,形成了Cu1-Fe双位点。

在中性pH和50 mg L-1 NO3-N的硝酸盐浓度条件下,Fe@Cu1FeOx展现出了94.8%的NO3去除效率和99.2%的NH3选择性,以及超过20个周期的显著稳定性,非常适用于中性硝酸盐污染水处理和氮资源利用。通过耦合电化学NO3RR和NH3的原位回收的联用器件,实现了超过92%的氮回收率。

本研究提出了一种制造双位点催化剂以增强NO3电合成NH3的新方案,并展示了一种将废物转化为利益的绿色策略,用于有效治理中性硝酸盐染水。

文献信息

标题:Cu1-Fe Dual Sites for Superior Neutral Ammonia Electrosynthesis from Nitrate

期刊:Angewandte Chemie International Edition

DOI:10.1002/anie.202406046

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