忻获麟Angew：塑化聚合物电解质实现高能固态钠电池

基于塑性晶体的固体聚合物电解质在固态钠金属（Na⁰）电池中前景广阔，但其实用性却受到Na⁰-电解质界面不稳定问题的阻碍且其根本原因仍知之甚少。

在此，加州大学尔湾分校忻获麟团队利用基于丁二腈塑性晶体的塑化聚合物电解质模型，揭示了其在Na⁰电池中失效的原因与形成厚而不均匀的固体电解质相（SEI）和须状Na⁰成核/生长有关。

此外，作者还设计了一种塑化聚合物电解质以控制Na⁰沉积。该工作首次证明，在丁二腈增塑聚合物电解质中引入氟代碳酸乙烯酯（FEC）添加剂，可通过促进具有薄、无定形和富氟SEI的形成以及圆顶状Na⁰的生长，进而显著提高Na//Na对称电池（在0.5 mA cm^-2电流条件下可稳定循环 1,800 小时）和Na//Na₃V₂(PO₄)₃全电池的性能（在室温下，扣式电池1 C下循环1200 次后，容量保持率为93.0%；软包电池以C/3循环250 次后，容量保持率为93.1%）。

图1. Na形核/生长行为和枝晶抑制能力

总之，该工作通过先进的冷冻电镜实验揭示了丁二腈增塑聚合物电解质中Na⁰的表面化学和形态演变。结果表明，纳米晶须的成核/生长和双层厚SEl的形成是其快速失效的主要原因。因此，该工作设计了一种新型塑化聚合物电解质，以控制SEl的形成和调控Na⁰纳米化/生长。

研究发现，FEC添加剂嵌入电解质可以形成薄的、无定形的、富氟的SEI以及促进圆顶状Na⁰的生长。基于FEC嵌入聚合物的电解质，在扣式电池和软包电池中都展示了超稳定的电池性能。因此，该工作对塑化聚合物电解质的失效机制提供了深刻的理解。同时，该研究提供了一种有前景的电解质设计，以解决困扰液体电池和固态电池的相间不稳定性问题。

图2. 电池性能

Making Plasticized Polymer Electrolytes Stable Against Sodium Metal for High-Energy Solid-State Sodium Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202319427

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