内大Matter: Ir-Fe对位点促进电荷转移，助力光电化学水分解

光电化学(PEC)水分解是一种可持续和零排放的绿色产氢技术，其在未来新型能源发展中具有巨大潜力。赤铁矿(α-Fe₂O₃)由于其高丰度、优异的稳定性和相对于BiVO₄和Ta₃N₅半导体的有效的可见光吸收性，已经成为PEC系统中必不可少的半导体之一。然而，α-Fe₂O₃由于其低的电迁移率和严重的电子-空穴复合，导致太阳能-氢能效率很低，限制了其在PEC水分解中的应用。因此，目前迫切需要开发合理的策略来对α-Fe₂O₃进行修饰改性以提高其内在活性。

Ir催化剂由于具有最佳的电子结构，与其他Pt基催化剂相比具有较高的催化活性。基于此，内蒙古大学武利民和王蕾等在惰性气氛中对α-Fe₂O₃进行退火处理，成功在α-Fe₂O₃表面构建Ir-Fe双金属原子对(DMA Ir-Fe: Fe₂O₃)。

实验结果表明，DMA Ir-Fe: Fe₂O₃催化剂表现出优异的PEC活性，起始电位为0.56 V，光-电子转换效率达1.00%；同时，其在1.23和1.5 V_RHE下的光电流密度分别为4.4和6.0 mA cm^-2，明显优于目前最先进的赤铁矿光电极。此外，DMA Ir-Fe: Fe₂O₃在连续运行50小时过程中光电流密度基本保持不变，且材料表面也未发生单原子的聚集，表现出良好的稳定性。

一系列光谱表征和理论计算表明，DMA Ir-Fe: Fe₂O₃中Ir与Fe位点之间的强电子耦合可以沿着Ir-Fe对位点产生部分占据的轨道，加速光生电荷分离和转移，克服光电极/电解质界面上的电荷重组；同时，得益于Ir-Fe对中Ir位点良好的配位环境，关键的OH*中间体在Ir位点上解吸得到促进，进一步增强了PEC水分解的活性。

总的来说，这项工作揭示了活性位点的位置和配位环境对增强电荷分离/转移的重要性，为设计高活性的PEC水分解催化剂提供理论指导。

Unveiling the promotion of dual-metal-atom Ir-Fe pair sites on charge transfer for photoelectrochemical water splitting. Matter, 2024. DOI: 10.1016/j.matt.2024.04.019

原创文章，作者：计算搬砖工程师，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/05/26/5ff2c2ab82/

内大Matter: Ir-Fe对位点促进电荷转移，助力光电化学水分解

相关推荐