她，一作兼通讯，任职剑桥大学，生涯首篇Nature Materials!

研究背景

自旋-光子界面是量子通信和传感领域的关键技术。然而，室温下具有量子相干自旋的固态系统极为罕见，这限制了量子网络和传感器的发展。六方氮化硼（hBN）等层状材料因其天然的缺陷结构和可控性受到了关注。

在过去，尽管已经观察到了一些自旋特征，但通常限于集合水平，而且缺乏明确的自旋-光子界面。此外，尚未实现在环境条件下对这些单光子发射缺陷的自旋相干控制，这是实现量子网络和传感器的关键一步。

成果简介

为了解决这一挑战，剑桥大学卡文迪许实验室Hannah L. Stern和Mete Atatüre教授等人在Nature Materials期刊上发表了题为“A quantum coherent spin in hexagonal boron nitride at ambient conditions”的最新论文。他们进行了角度分辨的磁光测量和微波干涉实验，发现了这些缺陷的自旋三重态基态结构，并成功实现了在环境条件下的自旋相干控制。这一结果为实现具有室温自旋相干性的量子网络和传感器提供了新的途径。

图文解读

作者通过金属有机气相外延法生长多层hBN，使用碳前驱体和氨作为原料。实验结果显示，这种方法产生了与碳相关的单光子发射和自旋活性缺陷。图1a展示了在532 nm激光照射下的hBN材料的PL共焦图像，显示了单个缺陷的ODMR谱，未施加外加磁场且在室温下。ODMR信号显示出强烈的对比度，显示了两个明显的共振峰，分别位于1.87 GHz和1.99 GHz。为了确定自旋多重度，作者进行了向量磁场依赖的ODMR测量，并确认了缺陷z轴位于hBN层平面内。基于模拟，确定了缺陷的自旋哈密顿量，其零场分裂参数为1.959 GHz和59 MHz。作者还测量了25个缺陷的D和E值的统计分布，并得出了与先前发现的自旋共振不同的长自旋弛豫时间。最后，作者展示了单个缺陷的二阶强度相关测量。综上，图1提供了关于hBN缺陷自旋结构和特性的详细信息，为量子信息处理提供了潜在的新平台。

图1：基态自旋三重态。

图2展示了自旋拉比振荡实验的数据。作者使用了单个hBN缺陷进行了拉比振荡测量，以探究在不同微波功率下的自旋相干性。图2a显示了通过改变共振微波脉冲的持续时间来观察拉比振荡，并且发现这些振荡可以持续超过一微秒，表现出了优异的自旋相干性。图2b进一步展示了自旋拉比振荡的质量因子随拉比频率变化的关系，发现在一定范围内，质量因子呈线性增加，这是自旋丰富环境的典型特征。接下来，作者进行了拉姆齐干涉实验，以获取单个缺陷的本征不均匀去相干时间（）。在图2c中，展示了对不同失谐Δ值的拉姆齐测量，作者发现的集体值为106(12) ns，这与未饱和ODMR谱的线宽相一致，进一步验证了单个缺陷的自旋相干性。图2展示了在环境条件下单个hBN缺陷的自旋相干性和保护的重要结果

图2. 自旋相干性和保护。

在图3中，作者通过基本多脉冲动态解耦协议进行了更深入的实验，以进一步探究自旋相干性。图3a展示了自旋回波测量的结果，使用了不同数量的重聚脉冲，作者发现加入额外的重聚脉冲可以显著延长自旋相干时间。此外，作者还研究了自旋相干时间随重聚脉冲数量变化的关系，发现通过增加重聚脉冲数量，自旋相干时间可以进一步延长，最终达到1.08(4) μs。图3b中的橙色曲线是对自旋相干时间随重聚脉冲数量的幂律拟合，揭示了TDD的缩放规律。这些发现不仅有助于作者更深入地理解固态自旋系统的行为，还为量子信息处理和量子传感器等领域的应用提供了重要的实验基础。

图3. 动力解耦下自旋相干性的缩放。

为了深入了解缺陷的化学结构和超精细耦合的性质，作者对 hBN 中的 υ1 共振进行了研究。图4a展示了在未施加磁场且在饱和以下条件下进行的拉比振荡图谱，显示出多峰结构。进一步的线剖面分析（图4b）揭示了两个峰之间约10兆赫的间隔，与未饱和 ODMR 线宽和 1/2Ω 值相符。随后，作者在不同磁场定向下进行了未饱和 ODMR 光谱和拉比振荡测量（图4c、d），观察到不同的磁场条件下，ODMR 谱线宽和拉比振荡的去相干速度变化。在较低的磁场下，ODMR 谱显示出复杂的结构，而增加磁场会导致谱线变宽。此外，当磁场垂直于缺陷 z 轴时，ODMR 谱保持窄且不对称，而平行于缺陷 z 轴时，则显示出对称和结构化的特征。通过与理论计算的谱图相对比，作者确认了 S=1 中心自旋与两个不同核自旋之间的超精细耦合模型，这一模型能够解释谱图的磁场幅度和方向依赖性。这些发现为理论研究提供了重要线索，以揭示基于碳的自旋三重态缺陷的微观结构。

图4. ODMR谱中的超精细结构特征。

研究结论

本研究展示了在层状材料中存在的可光调谐 S=1 缺陷与近邻核自旋之间的量子相互作用，这为量子技术的发展提供了重要的科学启示。这一发现为实现量子网络和量子传感器提供了巨大的潜力。在量子网络方面，这种系统可以在环境操作条件下实现量子中继器硬件的可扩展性，并且其在光学质量方面的灵活性有望通过集成量子光子系统来实现。而在量子传感方面，这一发现为实现纳米尺度的量子传感器提供了一种独特且灵活的方法，而且这些缺陷距离任何表面都非常接近，突显了其在纳米尺度传感方面的潜力。此外，对于量子计算中的长寿命量子寄存器的实现，这些近邻核自旋提供了重要的机会，为大规模量子架构的发展铺平了道路。因此，这项研究为未来量子技术的发展提供了重要的科学基础和技术平台。

文献信息

Stern, H.L., M. Gilardoni, C., Gu, Q. et al. A quantum coherent spin in hexagonal boron nitride at ambient conditions. Nat. Mater. (2024).

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她，一作兼通讯，任职剑桥大学，生涯首篇Nature Materials!

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