​苏大ACS Catal.: 构建对称性破坏中熵合金金属烯，选择性电催化NO3−还原为NH3

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​苏大ACS Catal.: 构建对称性破坏中熵合金金属烯，选择性电催化NO3−还原为NH3
电化学NO3−转化为NH3(NO3RR)不仅可以产生化学原料，而且可以净化环境，是典型的“变废为宝”策略。电化学NO3RR一个复杂的八电子转移过程，通常会产生NO2、NO、N2和NH2OH等副产物。同时，竞争性析氢反应(HER)会进一步降低反应选择性。近年来，利用纳米合金改善NO3RR活性已成为一种有效的方法。纳米合金催化剂中的电子扰动和杂化轨道引起的强烈的金属-金属相互作用可以有效地调整其局部几何和电子状态，从而显著影响关键反应中间体的稳定和活化。
​苏大ACS Catal.: 构建对称性破坏中熵合金金属烯，选择性电催化NO3−还原为NH3
​苏大ACS Catal.: 构建对称性破坏中熵合金金属烯，选择性电催化NO3−还原为NH3
近日，苏州大学路建美和晏成林等通过Pd、Cu和Co的合金化，构建了一种具有面心立方结构的对称破裂中熵合金金属烯材料(MEA金属烯)，并将其用于选择性催化NO3RR。
得益于均匀的元素分布和活性位点的最大暴露，MEA金属烯在中性和碱性条件下均表现出优异的NO3−-NH3性能，NH3法拉第效率(FE)大于99.6%，收率超过532.5 mg h-1 mgcat-1，优于大多数已报道的最先进的NO3RR催化剂。更重要的是，MEA金属烯还能有效地去除工业废水中的NO3−污染物，NO3−转化率达到99.7%以上，将6200 ppm的工业废水净化到饮用水的标准。
​苏大ACS Catal.: 构建对称性破坏中熵合金金属烯，选择性电催化NO3−还原为NH3
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原位光谱表征和理论计算表明，由于杂原子合金中元素电负性差异引起的对称性破坏，MEA金属烯上发生了电荷重分布，使其d带中心更接近费米能级，这将削弱*NO的N-O键，从而降低速率控制步骤的能垒；同时，竞争性HER和NO2−的形成也受到阻碍，进一步提高了反应的活性和选择性。
综上，该项工作不仅为NO3RR催化剂的设计提供了一个有效的策略，而且可以促进合金催化剂中电子结构调控对其他电催化反应性能影响的研究。
Achieving near 100% faradaic efficiency of electrocatalytic nitrate reduction to ammonia on symmetry-broken medium-entropy-alloy metallene. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00879

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