厦门大学「国家杰青」，王野团队，最新Nature子刊！

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厦门大学「国家杰青」，王野团队，最新Nature子刊！
第一作者：Huizhen Zhang， Pengfei Sun
通讯作者：谢顺吉，傅钢，王野
通讯单位：厦门大学
厦门大学「国家杰青」，王野团队，最新Nature子刊！

谢顺吉，博士，厦门大学化学化工学院, 2020 – 至今；高级工程师，固体表面物理化学国家重点实验室，2018 – 2020；研究员，能源材料化学协同创新中心， 2017 – 2018；博士后，能源材料化学协同创新中心，2014 – 2017；博士，厦门大学，2011 – 2014；硕士，湖南大学，2008 – 2011；学士，湖南大学，2004 – 2008。

获得荣誉：林祖赓青年科技一等奖(2021), 国际催化大会青年科学家奖(2020), 中国催化新秀奖(2019), ACS Catalysis青年科学家奖(2018)
（信息来源：https://chem.xmu.edu.cn/info/1419/5191.htm）
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傅钢，厦门大学理学博士（2004）厦门大学讲师 （2004-2007）厦门大学副教授（2007-2016）法国里昂高的师范学院访问教授（2011-2012）厦门大学教授（2016-至今 ）

研究兴趣：催化反应机理、应用量子化学，荣誉：林祖赓青年科技一等奖(2021), 国际催化大会青年科学家奖(2020), 中国催化新秀奖(2019), ACS Catalysis青年科学家奖(2018)
（信息来源：https://chem.xmu.edu.cn/info/1419/5191.htm、更新时间：2018-03-23 ）
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王野，东京工业大学博士（1996年）东北大学东京工业大学研究助理 （1996-2000年）广岛大学研究助理，研究副教授 （2000-2001年）厦门大学教授（2001-至今），获教育部新世纪优秀人才支持计划、国家杰出青年科学基金和中国催化青年奖。
研究方向：甲烷和低碳烷烃的C-H活化和选择性转化合成气，二氧化碳以及其他C1分子的催化转化生物质（木质纤维素和相关平台分子）的催化转化光催化和电催化C1分子和生物质的化学合成。
（信息来源：://wangye.xmu.edu.cn/cn/info/1039/1106.htm）
论文速览
甲烷光催化偶联制乙烷和乙烯（C2化合物）为利用丰富的甲烷资源提供了一种有前途的方法。然而，最先进的光催化剂通常受到非常有限的C2形成速率的影响。本论文探讨了甲烷通过光催化偶联反应转化为乙烷和乙烯（C2化合物），研究团队发现，主要暴露{101}晶面的锐钛矿型二氧化钛纳米晶体，尽管通常被认为在光催化中活性较低，但其性能却出人意料地优于暴露高能{001}晶面的样品。钯共催化剂在C2选择性形成中起着关键作用，其中Pd2+位点负责选择性C2形成。
研究揭示了锐钛矿{101}晶面有利于在表面附近的水相中形成羟基自由基，这些自由基激活甲烷分子形成甲基自由基，而Pd2+位点参与促进甲基自由基的吸附和偶联。该工作提供了一种设计高效纳米催化剂的策略，通过反应空间分离优化固液界面上的异质-均相反应，以选择性光催化甲烷偶联。
图文导读
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图1：不同形态和晶面暴露的TiO2纳米晶体的催化剂形貌和结构。
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图2：Pd/TiO2催化剂在不同暴露锐钛矿晶面上的光催化甲烷偶联反应（NOCM）性能。
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图3：Pd/TiO2催化剂的结构-性质关系。
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图4：密度泛函理论（DFT）计算结果和反应机理。
 总结展望
本研究的亮点在于发现了一个不寻常的晶面效应，即主要暴露{101}晶面的锐钛矿型二氧化钛纳米晶体在光催化甲烷偶联反应中表现出比高能{001}晶面更高的C2化合物形成速率。研究中实现了326 μmol g−1h−1的CH4转化率和81%的C2选择性，这是迄今为止报道的最佳值之一。
研究揭示了两个关键描述符：液相•OH自由基的形成能和Pd2+的表面分数。实验和DFT计算结果表明，Pd共催化剂不仅加速了电子-空穴分离，而且还通过吸附和富集液相中的•CH3自由基来增强偶联反应，其中Pd2+位点有利于降低偶联反应的能量障碍。这些发现为设计高效的光催化剂提供了新的策略，并为理解光催化反应中的结构-性质关系提供了深入见解。
文献信息
标题：Unusual facet and co-catalyst effects in TiO2based photocatalytic coupling of methane
期刊：Nature Communications
DOI：10.1038/s41467-024-48866-1

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