清华深研院Nature子刊：混合废正极的可持续性升级回收制备高压聚阴离子正极材料

可持续的电池回收是实现资源节约和缓解环境问题的关键。许多关键金属回收或直接回收的开/闭环策略都是针对单一组件的，因此混合正极材料的再利用是一个重大挑战。

在此，清华大学深圳国际研究生院成会明、周光敏、王俊雄等人提出了一种通过结构设计和过渡金属替代方法对废LiFePO₄和富锰正极进行升级回收的策略，即使用绿色深共晶溶剂再生高压聚阴离子正极材料。

该工艺确保了混合正极中所有元素的完全回收，同时深共晶溶剂可以重复使用。与商用LiFePO₄ (3.38 V和524 Wh/kg)相比，再生LiFe_0.5Mn_0.5PO₄的平均电压(与Li/ Li⁺相比为3.68 V)和能量密度(559 Wh/kg)均有所提高。此外，所提出的升级回收策略可以扩展到克级规模，也适用于LiFe_0.5Mn_0.5PO₄的回收，从而实现混合废正极和下一代正极材料之间的闭环回收。

图1. R-F5M5的平均结构信息、微观结构表征及元素分布

总之，该工作报告了一种回收混合废正极材料的可持续升级再循环方法，该方法可将废正极材料转化为能量密度更高的高压聚阴离子正极。研究显示，可回收DES的使用符合循环经济原则，确保了所有元素的有效回收。R-LFMP是一种Fe/Mn元素分布均匀的固体溶液，既增强了结构稳定性，又提高了导电性。

详细的技术经济评估表明，与其他回收技术相比，这种升级再循环策略在经济和环境效益方面具有潜在优势。因此，该工作为混合废正极材料的回收提供了另一条简单途径，从而为实用LIBs提供了新一代磷酸盐正极材料。

图2. 不同电池回收技术的比较和技术经济分析

Sustainable upcycling of mixed spent cathodes to a high-voltage polyanionic cathode material, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-024-48181-9

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