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研究背景

薄膜发光二极管(LEDs)在平板显示和固态照明领域中扮演着日益重要的角色。然而，传统薄膜LEDs在实现高效亮度方面面临挑战，因其低电荷迁移率和易受到非辐射复合的影响。

近年来，三维(3D)钙钛矿作为一种潜在的高效发光材料备受关注，因其高电荷迁移率和低量子效率下降。尽管如此，3D钙钛矿也存在辐射复合速率缓慢的问题，导致光致发光量子效率(PLQE)受到缺陷的影响。

成果简介

为了解决这一问题，国家柔性电子基础（前沿）科学中心首席科学家黄维院士团队、南京工业大学王建浦课题组、柔性电子（未来技术）学院朱琳副教授等人携手提出了多种钝化策略来降低3D钙钛矿薄膜中的缺陷密度，但最大可达到的PLQE仅约为80%，且相应的LED器件的外部量子效率(EQEs)不足25%。针对这一挑战，研究者提出了一种双添加剂结晶方法，通过促进四方相FAPbI3钙钛矿的形成，加速辐射复合过程，从而实现了高效近红外3D钙钛矿。相关成果在Nature期刊上发表了题为“Acceleration of radiative recombination for efficient perovskite LEDs”的最新论文。

这项研究取得了显著的成果，该方法制备的3D钙钛矿表现出96%的PLQE，并实现了32.0%的峰值EQE，即使在高达100 mA cm^-2的高电流密度下，其效率仍保持在30.0%以上。这些结果为推动高效和高亮度钙钛矿LEDs的发展提供了重要的理论和实践基础。

研究亮点

1. 双添加剂结晶方法的引入：通过引入双添加剂结晶方法，本研究成功实现了高效的三维钙钛矿的制备。这种方法利用了1-氨基吡啶碘（PyNI）和5-氨基戊酸（5AVA）两种添加剂，促进了四方相FAPbI3钙钛矿的形成，从而加速了辐射复合过程。

2. PLQE的显著提高：相比于之前的研究，本文所提出的双添加剂方法使得钙钛矿的光致发光量子效率（PLQE）显著提高至96%。这一成果是在实现了高电荷迁移率和低量子效率下降的前提下，进一步提高了光电转换效率，为LEDs的制备提供了可行途径。

3. LEDs峰值EQE的创纪录提升：通过采用双添加剂结晶方法制备的钙钛矿LEDs，在峰值外部量子效率（EQE）方面实现了创纪录的提升，达到了32.0%。这一成果意味着作者在LEDs的性能上取得了显著的突破，使得钙钛矿LEDs更具应用潜力。

4. 高亮度条件下的稳定性：本研究还证明了所制备的钙钛矿LEDs在高电流密度（100 mA/cm^2）下依然保持着较高的效率（30.0%以上），这表明了其在实际应用中的稳定性和可靠性。这为其在实际生产中的应用提供了重要的支持。

图文解读

图1：钙钛矿薄膜的制备过程和表征。

图2. 双添加剂钙钛矿发光二极管的器件结构和性能。

图3. 钙钛矿薄膜的光学性能。

图4：钙钛矿薄膜的结构表征。

结论展望

本研究提出了一种解决现有薄膜发光材料在实现高效LEDs时面临的挑战的直接方法。作者认识到，要实现高效率和亮度的LEDs，需要材料具备高PLQE、最小的非辐射复合、高电荷迁移率以及有利于有效光耦合的结构。然而，传统的材料如有机半导体、量子点和低维度钙钛矿未能同时满足这些要求。因此，作者转向了具有增加的激子结合能的3D钙钛矿，并通过促进四方相FAPbI3钙钛矿的形成来实现这一目标。

通过这一策略，作者成功地实现了近乎完美的PLQE，从而为LEDs的高效率奠定了基础。尤其值得注意的是，作者取得了32.0%的EQE，创下了前所未有的记录，这进一步证明了作者方法的有效性。作者的研究为突破钙钛矿LEDs的效率限制提供了重要的启示，展示了使用3D钙钛矿的潜力，并为下一代显示和照明技术的发展提供了新的思路。这一成果将激发更多的研究者投入到钙钛矿LEDs的研究中，推动LED技术的进步，为实现更高效、更亮的LEDs开辟了新的可能性。

文献信息

Li, M., Yang, Y., Kuang, Z. et al. Acceleration of radiative recombination for efficient perovskite LEDs. Nature (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07460-7

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