大连化物所汪国雄&高敦峰，最新Nature子刊！

第一作者：Hefei Li，Pengfei Wei，Tianfu Liu

通讯作者：汪国雄，高敦峰

通讯单位：中国科学院大连化学物理研究所

论文速览

通过一氧化碳（CO）催化转化生产乙烯等有价值的化学品是一条重要的非石油路线。本论文提出了一种电化学方法，通过富含晶粒边界的铜（Cu）纳米粒子催化剂，在碱性膜电极组装（MEA）电解器中高效合成多碳（C₂₊）化学产品。

实验结果显示，在低电池电压2.78 ± 0.01 V下，实现了高达4.35 ± 0.07 A cm^-2的C₂₊局部电流密度，C₂₊法拉第效率为87%±1%，CO转化率为85 ± 3%。

通过原位拉曼光谱和密度泛函理论（DFT）计算，揭示了Cu纳米粒子的晶粒边界有助于CO吸附和C-C耦合，从而解释了C₂₊产率与晶粒边界密度之间的定性趋势。

此外，通过使用五个100 cm² MEAs的电解器堆叠进行放大演示，在400 A（4 A cm^-2）的总电流下，分别实现了118.9 mmol min^-1的C₂₊和1.2 L min⁻¹的乙烯形成速率，C₂₊法拉第效率为64%。

图文导读

图1：Cu-nc催化剂的CO电解性能。

图2：C₂₊产率与晶粒边界（GB）密度之间的相关性。

图3：operando光谱学研究。

图4：DFT计算结果。

图5：CO电解的放大演示。

总结展望

本研究开发了一种新型的电化学CO电解方法，通过富含晶粒边界的Cu纳米粒子催化剂，实现了高效、高选择性的多碳化学品合成。该方法在低电压下展示了优异的C₂₊产品局部电流密度和法拉第效率，并通过原位光谱和DFT计算深入理解了催化机制。

此外，通过电解器堆叠的放大演示验证了该技术的实用性和可行性。这些发现为电化学合成有价值的C₂₊化学品提供了新途径，并为可持续的CO资源转化技术的发展做出了重要贡献。

文献信息

标题：CO electrolysis to multicarbon products over grain boundary-rich Cu nanoparticles in membrane electrode assembly electrolyzers

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49095-2