胡良兵/李腾等，最新Nature Nanotechnology！

成果简介

防止石化塑料在自然环境中积累的可能的解决方案是利用天然成分开发可生物降解的塑料替代品，但寻找满足特定性能的全天然替代品，如光学透明度、阻燃性和机械弹性，还具有挑战性。基于此，马里兰大学Po-Yen Chen、胡良兵教授和李腾教授（共同通讯作者）等人报道了一个集成的工作流程，它结合了机器人技术和机器学习，以加速发现具有可编程光学、热学和机械性能的全天然塑料替代品。作者实现了使用机器人技术和AI/ML预测的集成工作流程，以加速发现具有可编程光学、热和机械性能的全天然塑料替代品。四种公认安全（GRAS）的天然成分，包括纤维素纳米纤维（CNFs）、蒙脱土（MMT）纳米片、明胶和甘油，被选为制造各种全天然塑料替代品的基石。

首先，通过自动化移液的机器人（即OT-2机器人），作者制备了286种不同CNF/MMT/明胶/甘油比例的纳米复合材料，并评估膜质量以训练支持向量机（SVM）分类器。接着，通过14个主动学习循环和数据增强，作者分阶段制备了135种纯天然纳米复合材料，从而构建了一个在整个设计空间具有高预测精度的人工神经网络（ANN）模型。通过利用模型的预测能力，展示了双向设计任务，包括（1）准确预测纯天然纳米复合材料的多种特征；（2）自动建议具有用户指定特征的合适的可生物降解塑料替代品。

预测模型通过输入特定的性能准则，发现了适合多种塑料替代品的全天然替代品，无需迭代优化实验。SHapley加性解释（SHAP）模型解释概括了一些数据科学见解，并通过分子动力学（MD）模拟进行了验证。通过对构建模块的策略性选择，结合模型展开的方法，不断扩大预测模型的设计空间，拓宽可实现功能的范围。本混合方法，包括机器人辅助实验、数据科学和模拟工具，提供了一个非常规的设计平台，以加速GRAS数据库中环保、可生物降解塑料替代品的发明。

图1. 机器智能助力全天然塑料替代品的发现

研究背景

石化塑料造成的近80%废旧塑料最终被填埋或污染环境，造成全球塑料污染。使用天然成分开发可持续的、可生物降解的塑料替代品，可以减少塑料废物的数量，防止微塑料的释放。然而，发现符合特定性能标准的可生物降解替代品，如光学透明度，阻燃性和机械弹性，还具有挑战性。随着越来越多的塑料需要被替换，寻找合适的可生物降解替代品所需的时间和成本将会增加。此外，可生物降解的塑料替代品通常包含多种天然构建块，传统的模拟工具无法有效地描述这种复杂的系统。

机器学习（ML）是人工智能（AI）的一种形式，它构建一个模型来跨多个自由度进行预测或建议。但是，在构建生物降解塑料替代品的高精度预测模型方面存在实质性障碍，因为获取高质量的数据点既耗时又费力。由于每个实验室选择不同的天然成分并遵循各自的规律，因此文献中的数据点不一致，使得AI/ML预测不可靠。最近关于全天然塑料替代品的报告侧重于优化单一特性，因此可以预测多种特性的AI/ML模型的开发仍然有限。

图文导读

作者开发了一个AI/ML框架，其中包括三个关键步骤，分别是（1）边界定义；（2）主动学习；（3）计算机数据增强。首先，在此过程中，命令OT-2机器人制备不同比例的MMT/CNF/明胶/甘油混合物库。然后，将机器人制备的溶液浇铸到平面聚苯乙烯基板上，让其蒸发一夜。接着，根据纳米复合膜的可拆卸性和平整度，将286个样品分为四种情况，分别是可拆卸且平坦（A级）、可拆卸但弯曲（B级）、可拆卸但断裂（C级）和不可拆卸（D级），共有132个A级、36个B级、46个C级及72个D级。

图2. 构建高精度预测模型

champion模型准确预测了多种纯天然纳米复合材料的透光率、耐火性能和应力-应变曲线，与实验结果吻合较好。通过输入可行设计空间内所有可能的成分，champion模型生成了一组3D热图，可视化地表示了所有属性标签的空间分布，包括厚度、T_Vis、T_UV、T_IR、RR、σ_u、ε_f和E。通过调整MMT/CNF/明胶/甘油的比例，全天然纳米复合材料的光学、热学和机械性能在很大范围内都是可调的。

图3. champion模型准确预测光学、易燃和机械性能

利用AI/ML预测，作者开发了一个全天然替代品库，以满足1 < σ_u< 120 MPa和0.5 < E < 9.9 GPa范围内的机械设计区域。经过两步处理后，模型建议的代用品致密化，设计区域扩展到278 < σ_u < 521 MPa和17.5 < E < 71.7 GPa。利用AI/ML集成方法，作者发现了一组> 150全天然替代品，覆盖了Ashby图的整个子区域，实现了广泛的塑料替代。将两种纯天然替代品连同聚苯乙烯和聚乙烯薄膜一起埋在土壤中，5周后，两种纯天然替代品都被完全分解，而石化塑料则保持完整。

图4. AI/ML加速全天然纳米复合材料的逆向设计

作者在三种张力下的模型上进行了MD模拟：CNF、MMT和MMT/CNF模型。仅CNF模型呈现链式滑动行为，导致裂纹形成/扩展，最终导致拉伸破坏。仅使用MMT的模型更脆，拉伸后出现颗粒间断裂。仅MMT模型的应力-应变曲线为准线性曲线，且在拉伸破坏时出现突然的应力下降。由于MMT/CNF界面具有较高的结合能，受拉裂纹仅在垂直方向（y方向）上扩展，MMT/CNF模型包含一定量的CNF受拉裂纹，因此具有较高的抗拉强度。

通过真空过滤，作者制备了三种薄膜样品：只有MMT或CNF、1: 1的MMT/CNF混合物。仅MMT薄膜显示出清晰的断裂表面，而仅CNF薄膜显示纤维在断裂点被拔出。MMT/CNF薄膜显示出粗糙、崎岖的裂缝表面，其中多个MMT/CNF子组件由于张力而缠绕在一起。作者选择24种不同的MMT/CNF/明胶/甘油比例，使用三种不同的明胶来源（冷鱼皮、猪皮和牛皮）和三种不同的MMT尺寸（大、中、小纳米片）制备了6组全天然纳米复合材料。SHAP分析表明，明胶来源和MMT尺寸对光学性能（T_IR、T_Vis和T_UV）有较大影响，而对耐火性能和力学性能（RR、σ_u、ε_f和E）影响有限。

图5. MD模拟揭示分子尺度上的变形和失效机制

文献信息

Machine intelligence-accelerated discovery of all-natural plastic substitutes. Nature Nanotechnology, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41565-024-01635-z.

原创文章，作者：计算搬砖工程师，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/06/03/8ff4820c65/

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