中科大闫文盛/谈浩&清华大学王定胜,最新Nature Synthesis!

中科大闫文盛/谈浩&清华大学王定胜,最新Nature Synthesis!
第一作者:Bing Tang, Yanan Zhou, Qianqian Ji
通讯作者:闫文盛、谈浩王定胜
通讯单位:中国科学技术大学,清华大学
论文速览
双原子催化剂具有高活性和高原子利用率的优点,为可持续能源转换和储存技术带来了希望。然而,具有结构均一和灵活活性位点的双原子催化剂的合理设计和合成仍然具有挑战性。
本文报道了一种新型的碳基催化剂,该催化剂含有双原子Fe-Co位点,通过氮和氧原子配位,并以桥接的氮和氧原子相连(FeCo–N3O3@C)。这种Janus型FeCo–N3O3@C四元二聚体是一种稳定且高效的双功能催化剂,用于电催化氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)。
在锌-空气电池中,其性能优于标准的Pt/C+RuO2空气正极。通过一系列原位和非原位表征以及理论计算,揭示了催化剂的双功能性能源于Fe-N3和Co-O3结构单元的强耦合,这种耦合改变了金属原子的d轨道能级,优化了含氧中间体的吸附-脱附过程,并提高了ORR和OER的动力学。这些发现为定制化设计具有特定反应活性的高性能多功能催化剂提供了深入的原子和电子层面的理解。
图文导读
中科大闫文盛/谈浩&清华大学王定胜,最新Nature Synthesis!
图1:基于碳基底的原子分散金属催化剂的几何和电子结构,包括单原子、同源双原子、异质双原子和Janus双原子材料。
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图2:FeCo-N3O3@C催化剂的合成方案和形貌表征,包括TEM、HRTEM、HAADF-STEM图像。
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图3:FeCo–N3O3@C催化剂的结构表征,包括C、N、O的XANES光谱,Fe和Co的价态到核心XES光谱。
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图4:FeCo-N3O3@C在ORR和OER中的电催化性能,包括LSV曲线、半波电位、动力学电流密度、Tafel斜率,以及在不同电流密度下的质量活性和TOF比较。
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图5:DFT计算、原位SR-FTIR和XANES测量的结果。
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图6:FeCo-N3O3@C和Pt/C+RuO2的ZAB性能,包括ZAB的配置图、开路电压、放电极化和功率密度曲线,以及在不同电流密度下的比容量和倍率性能。
总结展望
本研究开发了一种Janus型双原子催化剂FeCo-N3O3@C,该催化剂在电催化ORR和OER中展现出优异的性能和稳定性。通过实验和理论计算,研究揭示了Fe-Co双原子位点的强协同效应,这种效应通过重新分布金属活性位点的电荷密度,优化了反应中间体的吸附和脱附过程,从而显著提高了催化剂的双功能性能。
FeCo-N3O3@C在锌-空气电池中的应用展示了其作为高性能电催化剂的潜力。本工作不仅为设计新型的碳基双原子位点提供了新的策略,也为未来开发高效多功能催化剂提供了重要的理论和实践基础。
文献信息
标题:A Janus dual-atom catalyst for electrocatalytic oxygen reduction and evolution
期刊:Nature Synthesis
DOI:10.1038/s44160-024-00545-1

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