选择性接近100%！东大&西安交大最新Nature子刊！

第一作者：Yuqi Ren, Yiwei Fu

通讯作者：段伦博，李乃旭，刘茂昌

通讯单位：东南大学，西安交通大学

论文速览

水（H₂O）解离在太阳能驱动的催化二氧化碳（CO₂）甲烷化中起着至关重要的作用，即使对于太阳能到化学的转化效率< 1%且产物选择性适中，也需要高温。本文报道了一种富含氧空位（V_o）的二氧化铈（CeO₂）催化剂，通过替换Ce原子将单原子Ni锚定在其表面V_o位点上，以促进H₂O的解离并在集中光照射下实现有效的光热CO₂还原。

高光子通量降低了甲烷生成的表观活化能，并防止了V_o的耗尽。与单原子Ni配位的缺陷显著促进了电荷和局部声子在Ni d-杂质轨道上的捕获，从而诱导了更有效的H₂O活化。

该催化剂展示了192.75 µmol/cm²/h的甲烷产率，太阳能到化学能的转换效率为1.14%，选择性接近100%。本研究揭示的机理见解应有助于进一步发展H₂O活化催化剂用于CO₂还原，从而加快太阳能化学技术的实用化。

图文导读

图1：NF@0.1%Ni@CeO₂-V_o的形貌表征，包括TEM图像、HAADF-STEM图像以及Ce、O和Ni的元素分布图。

图2：NF@0.1%Ni@CeO₂和NF@0.1%Ni@CeO₂-V_o催化剂在集中太阳能照射下的表面温度、CO₂和H₂O形成CH₄的光热催化性能，以及不同条件下CH₄产率。

图3：催化剂中Ni配位环境对光热催化性能的影响，包括密度态图、不同温度下稳态PL光谱、不同辐照强度下的瞬态表面光电压等。

图4：不同催化剂在不同光照条件下CO₂光热催化还原性能，以及表面光电压、瞬态表面光电压、电荷重组与转移速率常数、光诱导电子的平均寿命等。

图5：AIMD模拟和原位DRIFTS光谱研究了NF@0.1%Ni@CeO₂-V_o在集中太阳能照射下CO₂还原的机制。

总结展望

本研究成功合成了一种高性能的NF@0.1%Ni@CeO₂-V_o催化剂，该催化剂在集中太阳能照射下实现了高效稳定的CO₂光热催化还原为甲烷。催化剂中的单原子Ni和氧空位共同促进了H₂O的活化和CO₂的还原。

实验和理论计算结果表明，催化剂表面在光照下能够持续再生活性位点，同时实现了H₂O的热助光催化解离。该研究不仅提供了一种高效的太阳能驱动CO₂还原技术，也为设计新型催化剂提供了重要的理论基础和实验指导。

文献信息

标题：Concentrated solar CO₂ reduction in H₂O vapour with >1% energy conversion efficiency

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49003-8

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