​复旦EnSM：同步调控溶剂化结构和界面工程实现可逆的镁金属电池

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​复旦EnSM：同步调控溶剂化结构和界面工程实现可逆的镁金属电池
Mg(TFSI)2 基电解液是一种非亲核、制备简单、稳定性较高的镁金属电池电解液体系。然而，由于复杂的溶剂化/去溶剂化过程和严重的界面钝化问题，Mg(TFSI)2 基电解液的电化学性能不足，限制了镁金属电池的发展。
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在此，复旦大学余学斌团队选择有机胺二氯化物（NCxN·2HCl）作为 Mg(TFSI)2 基电解液的添加剂，同步调节溶剂化结构和电极-电解液界面。其有助于重新排列 Mg2+ 的溶剂化鞘，并在负极表面形成可传导 Mg2+ 的固体电解质界面相（SEI），促进了动力学。此外，胺阳离子也可以通过静电屏蔽作用引导均匀的 Mg2+ 沉积。其中，盐酸乙二胺（NCCN·2HCl）效果最佳，显著降低了电池过电位 (< 0.2 V)，实现接近 100% 的库仑效率和稳定的长循环。
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图1. Mg(TFSI)2-NCCN·2HCl-DME 电解液电化学性能评估
总之，该工作通过引入有机二胺盐酸可同步调节溶剂化结构和界面工程，从而显著提高 Mg(TFSI)2 基电解液的性能。其中，NCCN·2HCl 是最有效的添加剂，首先，与 DME 和 TFSI – 相比，通过电离生成的有机二胺与 Mg2+ 具有更强的配位性，导致部分 DME 和 TFSI– 被排挤出第一溶剂化鞘层，从而减少了溶剂分解引起的钝化层；其次，通过有机二胺与镁金属的化学和电化学反应，在镁负极表面形成的有机/无机混合 SEI 具有耐久性和高效的 Mg2+ 传输能力，促进了体系的动力学；最后，体积大且电化学稳定的 NCCN2+ 阳离子具有自修复静电屏蔽效应，可以引导镁金属的均匀沉积。
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图2. 全电池的电化学性能测试
Synchronous regulation on solvation structure and interface engineering to enable reversible magnesium metal batteries, Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103493

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