浙大/北理AEM：双氧化还原介体辅助分层多孔空心碳壳正极增强锂-氧电池

可充电锂氧（Li-O₂）电池具有高理论能量密度，其被认为是蓬勃发展的电动汽车制造业有希望的候选者，但动力学缓慢和不可避免的正极钝化导致循环稳定性差，因此其商业应用受到阻碍。

在此，浙江大学陆俊，北京理工大学苏岳锋、姚莹等人通过在双氧化还原介体（RM）辅助下精心设计了具有分级多孔空心结构（HCS）的空心碳壳。作者利用Li-O₂电池的协同工作机制系统地解决了放电容量下降和反应动力学缓慢问题。具体而言，HCS的分级多孔结构构建了更多的空间来容纳Li₂O₂，增加了活性位点的可行性并增强了放电容量。

更重要的是，双RM通过表面介导模式调节Li₂O₂的生长机制，进而产生具有更高电子传输能力的膜状Li₂O₂。结果显示，具有双 RM 的基于 HCS 的 Li-O₂ 电池在 100 mA g⁻¹ 的电流密度下表现出 24580 mA hg⁻¹ 的总放电容量和 2500 h 的循环寿命。

图1. 制备流程及结构表征

总之，该工作提出了一种由双RM（TTF＆DBBQ）辅助分层多孔空心碳壳的工作机制。研究表明，通过在碳正极中引入分级多孔结构，在100 mA g⁻¹电流密度下，Li-O₂电池的放电容量从6531提高到11815 mAh g⁻¹，循环寿命从800小时提高到1500小时。此外，具有分层多孔中空结构和双RM的HCS的协同效应，系统地解决了放电容量降低和反应动力学缓慢的问题。Li-O₂电池可实现24 580 mAh g⁻¹的高放电容量，循环寿命为2500 h。

因此，该种精心设计的协同机制使Li-O₂电池能够加快电催化反应速率、降低界面阻抗、增加放电容量、延长循环寿命并提高往返效率。同时，该项工作将为锂-氧电池正极材料的优化和升级开辟了一条新途径。

图2. Li-O₂电池系统中分级多孔空心结构和双RM的优化效果示意图

Dual Redox Mediators Assisted Hierarchically Porous Hollow Carbon Shell Cathode for Enhanced Performance Li-O2 Battery, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304272