第一作者:Huifeng Zhuang
通讯作者:高秋明,焦俊荣
通讯单位:北京航空航天大学,河南大学
高秋明,1992年获吉林大学学士学位,1997年获吉林大学博士学位(导师徐如人院士)。1998-1999年,美国加州大学圣巴巴拉分校和法国国家科学研究中心拉瓦西研究所博士后(导师A. K. Cheetham教授)。1999-2001年,美国康涅迪格大学博士后(导师S. L. Suib教授)。2000年入选中科院“百人计划”。2001-2010年,中科院上海硅酸盐所研究员、博士生导师、课题组长。2006年8月,日本东京大学JSPS访问学者。2010年至今,北航化学学院长聘教授、博士生导师。现任北航化学学院化学系主任。
焦俊荣
2014.9-2018.6 中国科学院理化技术研究所,物理化学,理学博士
2011.9-2014.6 太原科技大学,材料学,工学硕士
2007.9-2011.6 河南理工大学,材料科学与工程,工学学士
论文速览
锂金属因其高理论比容量和低氧化还原电位而被视为下一代负极材料中的“圣杯”。然而,缓慢的锂离子界面传输动力学和不可控的锂枝晶生长限制了储能系统在大功率器件中的实际应用。
本论文研究了一种新型的锂金属负极材料,通过在隔膜上添加涂层,在锂负极界面上原位形成锂-金(Li-Au)合金,从而促进电解质中双(三氟甲磺酰)亚胺盐(LiTFSI)的分解,形成富含LiF的合金掺杂固体电解质界面(SEI)层。
这种SEI层具有高离子合金固溶体扩散性和电场分散调控能力,加速了锂离子的传输和均匀沉积/剥离,实现了高功率无枝晶锂金属负极界面。实验结果显示,该SEI层在对称电池中实现了超过8000小时(20000个循环)的超长循环寿命,且在10 mA cm-2的电流密度下,NCM(811)//PP@Au//Li全电池在超高速电流(40 C)下仅用68秒就能完成充放电过程,提供高达151 mAh g-1的高容量。
研究结果证实,这种可扩展的策略在实现高功率无枝晶锂金属负极方面具有巨大的发展潜力。
图文导读
图1:合金活性的密度泛函理论理论计算。
图2:富LiF合金掺杂SEI层的形成示意图及PP@Au的物理化学特性。
图3:对称电池的循环伏安(CV)曲线、Tafel斜率曲线、不同电流密度下的倍率和长期循环性能以及经过100小时循环后的SEM图像。
图4:富LiF合金掺杂SEI层对Li枝晶的抑制作用。
图5:基于PP@Au的全电池的性能。
总结展望
本研究通过在隔膜上引入Au层并原位形成Li-Au合金,成功构建了一种新型的LiF富集合金掺杂SEI层,显著提高了锂金属负极的稳定性和倍率性能。
该SEI层不仅在对称电池中展现出超过8000小时的超长循环寿命,而且在全电池测试中,即使在极高的电流密度下也能保持高容量和稳定的库仑效率。这一策略为开发高能量密度、高功率密度的下一代锂金属电池提供了重要的技术途径,具有广阔的应用前景。
文献信息
标题:LiF-Rich Alloy-Doped SEI Enabling Ultra-Stable and High-Rate Li Metal Anode
期刊:Angewandte Chemie International Edition
DOI:10.1002/anie.202407315
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