​中科大/苏大JACS：快速界面脱氟动力学实现低温锂金属电池稳定循环

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​中科大/苏大JACS：快速界面脱氟动力学实现低温锂金属电池稳定循环
因在充/放电过程中出现严重的锂枝晶生长，低温锂金属电池（LMBs）的发展遇到了重大挑战。迄今为止，由于高反应性锂金属负极和有机电解液之间复杂的相互作用，锂枝晶形成的确切原因仍不够清晰。
​中科大/苏大JACS：快速界面脱氟动力学实现低温锂金属电池稳定循环
在此，中国科学技术大学曹瑞国、焦淑红，东方理工高等研究院M. Danny Gu，苏州大学程涛等人针对低温锂金属电池（LMBs）在充放电过程中锂枝晶生长的问题揭示了局部高浓度电解液（LHCEs）的界面脱氟动力学在调控锂枝晶形成中的关键作用。通过使用四氢呋喃（THF）和2-甲基四氢呋喃（2-MeTHF）作为对比溶剂，作者发现基于THF的LHCE因其强溶剂化能力，展现出快速的界面脱氟反应动力学，从而促进了无定形且富含无机物的固体电解质界面（SEI）的形成，有效抑制了锂枝晶的生长。
​中科大/苏大JACS：快速界面脱氟动力学实现低温锂金属电池稳定循环
图1. 两种电解液在-30°C下的电化学性能
总之，该工作通过冷冻透射电子显微镜（Cryo-TEM）分析揭示了基于四氢呋喃（THF）的局部高浓度电解液（LHCE）形成的固态电解质界面（SEI）呈现出无定形和富含无机物的结构。
分子动力学（MD）模拟显示，具有强溶剂化能力的THF基LHCE在锂金属表面表现出快速的界面脱氟反应动力学，其有助于形成有效抑制枝晶锂生长的无定形和富含无机物的SEI。使用该种电解液的锂金属负极在低至-30°C的低温下实现了约99.63%的高库仑效率（CE）和无枝晶的锂沉积形貌，从而使低温LMB全电池能够稳定循环。因此，该项工作突出了界面反应动力学在稳定低温锂金属负极中的作用，并加深了对溶剂化结构与锂镀层形貌之间相互作用的理解。
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图2. LiFSI/2-MeTHF/TTE和LiFSI/THF/TTE电解液的分解反应机制
Fast Interfacial Defluorination Kinetics Enables Stable Cycling of Low-Temperature Lithium Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c14667

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