中国地质大学余家国/徐飞燕团队，最新Nature子刊！

第一作者：Xianyu Deng, Jianjun Zhang

通讯作者：余家国，徐飞燕

通讯单位：中国地质大学（武汉）

余家国，中国地质大学（武汉）教授、欧洲科学院外籍院士、国家杰出青年基金获得者。从事半导体光催化材料、光催化分解水产氢、CO2还原、污染物降解、室内空气净化、染料敏化和钙钛矿太阳能电池、电催化、电化学能源存储、吸附等方面的研究工作。

徐飞燕，中国地质大学（武汉）副教授（特聘） 硕士生导师。主要从事复合纳米光催化材料的应用及机理研究，通过设计新型的梯形异质结光催化剂，增强光催化产氢、CO₂还原、CH₄氧化等活性，并深入探究性能增强机理及光催化反应机理。

论文速览

构建S-型异质结构在实现有效光生电荷载流子参与光反应的空间分离方面具有优势，S-型异质结构中两相之间有限的接触面积导致界面电荷传输效率低，从动力学角度看导致光催化效率低。在解决大气中二氧化碳（CO₂）过量排放导致的环境问题方面，利用丰富的阳光将CO₂转化为有价值的太阳能燃料是一种有前景的策略。

然而，CO₂光还原的有效性受到催化剂上CO₂分子的化学吸附和活化的挑战，主要是因为C=O键的高解离能。Nb₂O₅因其高导带位置和强大的还原能力而在光催化领域受到关注。

本研究通过简单的一步电纺丝技术制备了In₂O₃/Nb₂O₅ S-型异质结，实现了两相之间的紧密接触，从而促进了超快的界面电子转移(<10皮秒)。这种结构有效地分离了光生电子和空穴，分别在Nb₂O₅的导带和In₂O₃的价带中积累，并延长了它们的寿命，促进了它们参与后续的光反应。结合Nb₂O₅上稳定的CO₂的高效化学吸附和活化，所得的In₂O₃/Nb₂O₅复合纳米纤维展示了改善的CO₂转化光催化性能。

图文导读

图1：合成示意图和In₂O₃/Nb₂O₅异质结的形貌与结构。

图2：在异质结内的In₂O₃和Nb₂O₅之间的电子转移，包括高分辨XPS光谱和In₂O₃(111)与Nb₂O₅(100)的计算静电势。

图3：In₂O₃和In₂O₃/Nb₂O₅ S-型异质结界面上光电子转移动态的见解，包括伪彩图、瞬态吸收光谱和动力学衰减曲线。

图4：纯Nb₂O₅和In₂O₃/Nb₂O₅ S-型异质结界面上的光电子转移动态，包括瞬态吸收光谱和动力学衰减曲线。

图5：In₂O₃/Nb₂O₅杂化纳米纤维对CO₂的化学吸附和活化。

图6：光催化CO₂还原的性能和机理研究。

总结展望

本研究通过一步电纺丝技术成功制备了In₂O₃/Nb₂O₅ S-型异质结，该异质结通过超快的界面电子转移(<10皮秒)，有效地分离和积累了光生电子和空穴，显著提高了CO₂光还原性能。

DFT计算和CO₂-TPD分析结果表明，In₂O₃/Nb₂O₅异质结上CO₂分子的化学吸附和活化效率高。优化后的In₂O₃/Nb₂O₅纳米纤维在没有分子催化剂或牺牲剂的情况下，CO产量高达0.21 mmol g_{active sites}^-1 h^-1。本工作强调了利用先进的fs-TAS技术探索S型异质结界面超快电荷转移的潜力，并为设计和开发新型高效的光催化剂提供了重要的理论基础和实验依据。

文献信息

标题：Ultrafast electron transfer at the In₂O₃/Nb₂O₅ S-scheme interface for CO₂ photoreduction

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49004-7