「国家优青」联合「国家杰青」!余家国/张留洋,最新AM!

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第一作者:Kai Meng

通讯作者:余家国,张留洋

通讯单位:武汉理工大学,中国地质大学(武汉)

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余家国,中国地质大学(武汉)教授、欧洲科学院外籍院士、国家杰出青年基金获得者。从事半导体光催化材料、光催化分解水产氢、CO2还原、污染物降解、室内空气净化、染料敏化和钙钛矿太阳能电池、电催化、电化学能源存储、吸附等方面的研究工作。

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张留洋,女,中共党员,现为中国地质大学(武汉)材料与化学学院教授、国家优青,湖北省高层次人才, 博士生导师,2022年入选科睿唯安全球高被引科学家。主要从事光催化和电池方向的基础研究与应用。

论文速览

太阳能燃料合成很有趣,这种方法可以弥补其间歇性。然而,大多数光催化剂只能吸收紫外到可见光,而近红外光仍未被利用。

本论文研究了一种新型的S型ZnO/CuInS2异质结光催化剂,该催化剂能够响应近红外光,并在光催化过程中产生过氧化氢(H2O2),同时实现甘油的氧化。通过ZnO和CuInS2量子点之间的电荷转移,可以将原本对近红外光不活跃的ZnO转变为活跃的复合体。这种强响应归因于ZnO和CuInS2之间的电荷迁移,增加了p型半导体界面上的自由电荷载流子浓度,从而增强了局域表面等离子共振效应和CuInS2的近红外响应。

该ZnO/CuInS2异质结在H2O2生产和甘油氧化反应中展现出卓越的性能,证实了近红外响应和高效电荷转移的重要性。通过接触电势差、霍尔效应测试和有限元方法计算等机理研究,直接关联了近红外响应和电荷转移。本研究的方法绕过了一般光响应问题,为利用整个太阳光谱的宏伟目标迈进了一步。

图文导读

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图1:ZC3复合样品的场发射扫描电子显微镜(FESEM)图像、STEM图像、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)图像。

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图2:ZnO、ZC1、ZC2、ZC3、ZC4和CuInS2的紫外-可见光(UV-vis)漫反射光谱,以及不同样品的载流子浓度、电荷转移机制示意图。

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图3:ZnO、CuInS2和ZC3的原位和非原位X射线光电子能谱(XPS),以及ZnO、CuInS2和ZC3复合体的接触电势差(CPD)和界面电子转移及内建电场(IEF)形成示意图。

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图4:ZnO和ZC3的2D伪彩瞬态吸收(TA)光谱,以及在特定时间延迟下的TA光谱,和在特定波长下TA动力学的探测结果。

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图5:CuInS2和ZC3在800-1300 nm近红外区域的TA光谱和动力学,以及引入甲醇后对CuInS2 TA信号的影响。

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图6:ZnO、ZCx和CuInS2在光照下H2O2产生的性能,以及甘油光催化转化率和ZC3在光照下H2O2产生与甘油氧化性能。

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图7:ZC3在吸附H2O和甘油蒸汽后的原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS),以及在不同溶液中ZC3的电子顺磁共振(EPR)谱。

总结展望

本研究通过构建ZnO和CuInS2量子点之间的异质结,实现了对近红外光的有效响应,并显著提高了光催化剂在H2O2生产和甘油氧化反应中的性能。

通过电荷转移机制的深入研究,本工作不仅为设计新型高效光催化剂提供了新思路,也为太阳能燃料合成技术的发展开辟了新途径。期望本研究能够激发未来光催化领域的研究,通过强化近红外响应和电荷转移机制,实现全太阳光谱的利用。

文献信息

标题:Plasmonic Near-infrared-response S-scheme ZnO/CuInS2 Photocatalyst for H2O2 Production Coupled with Glycerin Oxidation

期刊:Advanced Materials

DOI:10.1002/adma.202406460

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