清华/北理JACS：弱溶剂化电解液中多硫化锂的动力学分析与调控

锂硫电池由于其2600 Wh kg⁻¹的超高理论能量密度而备受关注。然而，其中间产物多硫化锂（LiPS）和金属锂负极之间的副反应导致锂负极的快速失效和锂硫电池寿命的缩短。其中，弱溶剂化电解液中LiPS的正极动力学受到严重损害，电池极化显著增加、电池的实际能量密度大幅降低。因此，分析弱溶剂化电解液中LiPS的正极动力学反应机制并提出有效的动力学强化策略，对于构筑高比能长循环锂-硫电池至关重要。

图1. 弱溶剂化电解液对锂-硫电池正负极的影响

在此，清华大学张强，北京理工大学李博权等人首次指认了弱溶剂化电解液中LiPS的动力学衰退与电池正极侧的失效机制。具体而言，在全电池中，随着电解液溶剂化能力的降低，相较于浓差极化和欧姆极化，电化学极化成为制约正极极化的主导因素。电化学极化显著增加的原因在于LiPS电荷转移困难程度的提高，通过理论计算和实验分析，弱溶剂化电解液中LiPS在液相转化和液固转化之中的电荷转移势垒和活化能明显提升。

基于此，作者在正极侧引入电催化剂以调制电极表面化学环境与反应势垒，结果表明正极侧电化学极化显著降低。即在催化剂和弱溶剂化电解液的共同作用下，锂硫软包电池在实际能量密度381 Wh kg⁻¹的条件下可稳定循环35圈。

图2. 弱溶剂化电解液中引入催化剂后的电池性能

Kinetic Evaluation on Lithium Polysulfide in Weakly Solvating Electrolyte toward Practical Lithium–Sulfur Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c02603

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