韩布兴院士&孙晓甫研究员,又双叒叕发Nature子刊!

韩布兴院士&孙晓甫研究员,又双叒叕发Nature子刊!
第一作者:Jiaqi Feng
通讯作者:韩布兴,孙晓甫
通讯单位:中国科学院化学研究所
韩布兴院士&孙晓甫研究员,又双叒叕发Nature子刊!
韩布兴,中国科学院化学研究所研究员、华东师范大学特聘教授、英国诺丁汉大学荣誉教授,中国科学院院士、发展中国家科学院院士、英国皇家化学会会士、中国科学院胶体界面与化学热力学重点实验室主任
韩布兴院士&孙晓甫研究员,又双叒叕发Nature子刊!
孙晓甫,中国科学院化学研究所研究员。2019 年12 月至今任中国科学院化学研究所研究员,博士生导师。主要开展惰性化学键活化转化、可再生碳资源转化利用方面研究,如电化学转化CO2合成高附加值化学品。
论文速览
在酸性条件下,获得优异的多碳(C2+)产物选择性和电流密度是电化学CO2还原反应(CO2RR)实际应用的关键问题,但还具有挑战性。本文研究了在强酸性条件下,通过电化学CO2RR实现C2+产品的高效合成。
研究发现,通过微环境调节和掺杂效应增强催化剂的固有活性,可有效促进CO2转化为C2+产品。特别是,掺杂了La的铜空心球催化剂在pH ≤ 1的酸性电解质中展现出86.2%的C2+产品法拉第效率(FE),并且在-900 mA cm-2的电流密度下,C2+产品的单次通过转化效率(SPCE)可达到52.8%。此外,即使在-1 A cm-2的高电流密度下,催化剂仍能保持81.3%的高C2+ FE。
研究还发现,多孔通道结构在积累K+和OH物种以及促进C-C偶联中起着关键作用,而La掺杂则增强了*CO中间体的生成,进一步促进了C2+产品的形成。
图文导读
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图1:La-Cu HS催化剂的制备过程、形态和结构表征。
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图2:COMSOL Multiphysics模拟和实验研究,展示多孔通道结构在富集K+浓度和增强局部pH值方面的作用。
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图3:La-Cu HS、La-Cu SS和Cu HS在不同电流密度下的CO2RR性能。
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图4:原位表面增强拉曼光谱(SERS)和原位衰减全反射-表面增强红外吸收光谱(ATR-SEIRAS)研究CO2RR过程中的中间体。
总结展望
本研究合成了La-Cu HS催化剂,并在强酸性电解质中实现了CO2到C2+产品的高效转化。通过微环境调节和La掺杂,显著提高了CO2RR的性能和选择性。
本工作为在酸性体系中促进CO2RR性能提供了一种有效的策略,有望推动CO2转化和利用的进一步创新和发展。
文献信息
标题:CO2 electrolysis to multi-carbon products in strong acid at ampere-current levels on LaCu spheres with channels
期刊:Nature Communications
DOI:10.1038/s41467-024-49308-8

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