他,复旦校友,手握Nature,新发Nature子刊!千瓦级规模串联CO2电解!

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成果简介
将二氧化碳(CO2)转化为有价值的化学品是碳利用的一种关键策略。虽然串联CO2电解已显示出前景,但它在很大程度上局限于瓦级(W)的研究,需要更大规模的研究来加速商业化。基于此,圣路易斯华盛顿大学焦锋教授(Jiao Feng)等人报道了一种用于生产多碳(C2+)产品(主要是乙酸盐和乙烯)的串联CO2电解槽,其生产规模为千瓦级(kW)。所定制的1000 cm2电解槽堆栈具有增强的质量传输和稳定性电极,通过在气体扩散层(GDL)上添加氟化乙丙烯(FEP)涂层并在催化剂层中加入炭黑,这些电极得到改进,从而促进了持续的高电流密度运行(>400 mA cm-2)。
在CO2电解槽阶段,通过在高CO2转化率下操作电解槽,可以获得富CO输出(未反应的CO2小于10 vol.%)。随后,CO电解阶段主要产生乙烯和乙酸盐,后者作为高纯度(~99%)液体流被提取,整个串联系统保持了200多小时的稳定性能。然后,作者构建了一个0.71 kW的CO电解槽堆栈,稳定运行125 h,CO对乙酸盐和乙烯的碳选择性大于96%,产生了98 L的1.2 M乙酸盐。此外,该堆栈可耐受低水平工业相关杂质,如CO2、N2、O2、SOx和NOx,突出了其在实际应用中的稳定性,为工业规模上可行的串联CO2电解提供了一条途径。
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图1.两步CO2电解槽堆栈生产多碳(C2+)产品
相关工作以《Kilowatt-scale tandem CO2 electrolysis for enhanced acetate and ethylene production》为题在《Nature Chemical Engineering》上发表论文。其中,本文的通讯作者:美国圣路易斯华盛顿大学焦锋教授第一作者:美国圣路易斯市华盛顿大学/特拉华大学Bradie S. Crandall

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焦锋教授在复旦大学和英国圣安德鲁斯大学获得学士和博士学位,在完成劳伦斯伯克利国家实验室博士后工作后,他于 2010 年加入特拉华大学任教。他在 2021 年晋升为正教授,并担任催化科学技术中心主任。2023 年 8 月,焦锋教授加入圣路易斯华盛顿大学,担任能源、环境与化学工程系Elvera and William R. Stuckenberg 教授,兼任碳管理中心主任。他的研究致力于开发创新的电化学装置,以应对关键的能源存储和可持续发展挑战。
图文解读
在选择最佳流型后,通过使用FEP涂层混合炭黑开发了定制的增强GDL,以提高CO2/CO电解的耐久性。在使用Cu,H2的CO电解实验中,在500 mA cm-2的加速耐久性测试中,法拉第效率(FE)在10 h内从12%提高到30%以上。通过在高CO2转化率下运行CO2电解槽,获得了小于10 vol%未反应CO2的共优势产品流。5 wt.%炭黑的Ag电极在400 mA cm-2时达到最高47%的CO2转化率(额外43% CO2消耗是由于碳酸盐/碳酸氢盐的形成),同时在6 ml min-1的CO2进料速率下保持约80%的CO FE。该装置产生乙烯(~20% FE)和乙酸盐(~50% FE)作为主要的C2+产物,在200 h内保持稳定的性能。液流主要含乙酸盐,纯度约为99%。在200 h的测试中,H2始终以低于30%的FE产生。
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图2.瓦级CO2和CO电解槽性能
作者设计了一个串联CO2电解系统,由两个五电池堆组成,总电极面积为1000 cm2。在没有冷却的情况下,单个100 cm2电池在300 mA cm-2时的温度超过55 ℃。开启冷却系统后,温度在约15 min内降至~3℃。在加入冷却机制后,500 cm2的CO2电解槽堆栈在100 A(200 mA cm-2)的总电流下运行,CO FE超过80%。1000 cm2的CO电解槽堆栈在300 A(300 mA cm-2)下工作,保持2.26 V的电池电压,对C2+产品(主要是乙酸盐和乙烯)具有高选择性。此外,1000 cm2的CO电解槽堆栈可以在300 mA cm-2(300 A总电流))下连续运行125 h。在120 h的实验结束时,共产生98 L浓度为1.2 M的乙酸盐,摩尔纯度>96%。
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图3.千瓦级两步CO2电解
在CO电解槽堆栈中,作者引入不同浓度的CO2、空气、SO2和NO。在CO2污染物研究中,在CO进料中掺入不同量的CO2,CO/CO2进料中CO2体积分数的增加使产物分布从乙酸盐转向氢气,在CO2暴露后,氢气的法拉第效率从10%增加到30%以上。在CO2暴露后重新引入纯CO流后,乙酸盐的产量没有恢复到原来的水平。暴露在高达10 vol%的空气中对产品分布和电池电压的影响有限,乙酸盐、乙烯和氢气(FE低于15%)是主要产品。在暴露0.1-1 vol%的浓度范围内SO2中,氢气的FE从30%增加到约55%,Cu表面Cu2S的形成可能使选择性转向氢气。
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图4. CO电解原料气中杂质含量的影响
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图5.串联CO2电解的技术经济分析
文献信息
Kilowatt-scale tandem CO2 electrolysis for enhanced acetate and ethylene production. Nature Chemical Engineering, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s44286-024-00076-8.

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