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第一作者：Wei Liu

通讯作者：孙晓明，周道金，Yun Kuang

通讯单位：北京化工大学，深圳清华大学研究院

孙晓明，2004年清华大学特等奖学金，2007年“全国百篇优秀博士论文”获得者，2011年获国家杰出青年科学基金资助，2017年入选科技部创新人才推进计划，2019入选中组部万人计划领军人才，2019年入选“牛顿高级学者基金”资助。

论文速览

高电流密度下的低能耗海水电解是一种有效的制氢方法，但海水的连续供给可能导致Cl^–的积累，导致严重的阳极中毒和腐蚀，从而影响活性和稳定性。

本论文提出了一种CoFeAl层状双氢氧化物(CoFeAl-LDH)阳极材料，该材料在高电流密度下对海水电解制氢表现出优异的稳定性和效率。在6倍浓缩海水存在下，CoFeAl-LDH阳极在2 A cm⁻²的电流密度下展示了超过350小时的稳定催化性能。

通过综合分析，该研究揭示了在氧气发生反应过程中，电极中的Al³⁺离子被OH⁻蚀刻掉，导致M³⁺空位的产生，这些空位增强了氧气发生反应的活性。同时，自源的Al(OH)_n⁻被发现吸附在阳极表面，从而提高了稳定性。基于微孔膜和CoFeAl层状双氢氧化物电极的电极组装在1 A cm⁻²下连续运行了500小时，证明了其在卤水电解中的可行性。

图文导读

图1：盐水氧化所面临的阳极腐蚀问题，包括海水供应过程中的腐蚀机制，不同NaCl浓度下商业Ni泡沫电极的原位电化学阻抗谱(EIS)。

图2：CoFeAl-LDH在不同条件下的电催化盐水氧化性能，包括在不同电解液中的极化曲线，恒流计响应，以及在6倍浓缩海水中的电解性能测试。

图3：CoFeAl-LDH在电催化卤水氧化前后的结构表征，包括X射线衍射(XRD)图谱、电子顺磁共振(EPR)谱、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱、扫描电子显微镜(SEM)图像和高角环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)图像。

图4：盐水氧化过程中耐蚀性来源的探讨。

图5：自源Al(OH)₄⁻在促进OH⁻富集中的作用研究。

总结展望

CoFeAl-LDH阳极材料在高电流密度下的海水电解中展现出了卓越的稳定性和效率，这得益于在OER过程中由OH⁻蚀刻引起的Al³⁺空位的自形成，这些空位增强了OER活性。

同时，Al(OH)_n⁻物种部分吸附在电极表面，通过库仑力富集OH⁻并排斥Cl⁻，从而促进了其他OH⁻通过氢键向电极表面的传输。这种材料易于大规模生产，无需复杂的处理即可使用，可在原位激活，有利于工业组装和操作。这种选择性增强OH⁻吸附机制应能启发进一步的电极优化，以防止连续卤水电解中由Cl⁻引起的腐蚀。

文献信息

标题：Self-protecting CoFeAl-layered double hydroxides enable stable and efficient brine oxidation at 2 A cm⁻²

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49195-z

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