「国家杰青」领衔！施伟东/熊宇杰/姜志锋，最新Angew！

第一作者：Min Zhou，Haozhi Wang，Rong Liu

通讯作者：施伟东，姜志锋，熊宇杰

通讯单位：江苏大学，中国科学技术大学

施伟东，研究员，博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者。先后在英国皇家学会国际人才引进计划奖学金和德国洪堡奖学金的资助下，分别英国格拉斯哥大学和德国科隆大学从事博士后研究。目前研究主要集中在纳米催化剂宏量制备及其功能强化方向。

姜志锋，江苏大学能源研究院教授，博士生导师；入选江苏特聘教授以及江苏省优青。先后在美国哥伦比亚大学、香港中文大学以及香港城市大学从事博士（联合）以及高级副研究员的工作；长期致力于从事小分子催化转化过程强化的研究工作。

熊宇杰，中国科学技术大学教授、博士生导师，“长江学者奖励计划”特聘教授，国家杰出青年科学基金获得者，英国皇家化学会会士。现任化学与材料科学学院副院长，合肥微尺度物质科学国家研究中心纳米催化与能量转化研究部主任。

论文速览

在催化剂表面产生受阻路易斯对是调节CO₂活化的有效策略。本文提出了一种在多(七嗪亚胺)（PHI）纳米片中通过氢键构建受阻路易斯对（FLPs）的简便表面功能化方法，以增强CO₂分子的活化。

实验和理论结果表明，构建活性氢键区域可以促进CO₂分子的弯曲。此外，氢键介导的FLPs诱导的电子云的离域化可以促进CO₂的异质裂解和光催化转化。本工作突出了在聚合物材料上利用氢键介导策略在CO₂异质光催化活化中的潜力。

图文导读

图1：PHI-FLP材料的合成过程，以及通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、原子力显微镜（AFM）和高分辨TEM（HRTEM）观察到的PHI-FLP纳米片的形态和尺寸。

图2：PHI-FLP的优化结构和电子密度等位面，以及PHI和PHI-FLP的电荷差异图（CDP）。

图3：不同样品在光照下CO₂光还原性能，包括CO产率、CO生成的平均速率、CO₂光还原反应中涉及的电子演化速率。

图4：PHI和PHI-FLP的CO₂吸附曲线、原位FTIR光谱、CO₂吸附在PHI和PHI-FLP上的CDP、CO₂吸附和活化的自由能图以及PHI-FLP上CO生成过程的机理示意图。

总结展望

本文通过在无金属的PHI聚合物中构建氢键介导的FLPs，展示了一种具有极化电荷分布的新型光催化剂。理论和实验结果表明，PHI-FLP在CO₂光还原中表现出显著提高的活性和选择性。这种通过调节路易斯酸和路易斯碱来改善PHI光催化剂的CO₂光还原性能的方法，为可持续CO₂还原的聚合物光催化剂设计提供了新的见解。

文献信息

标题：Construction of Frustrated Lewis Pairs in Poly(heptazine imide) Nanosheets via Hydrogen Bonds for Boosting CO₂ Photoreduction

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202407468