仅23天!北京大学王恩哥院士团队,先发Nature,今日又发Science!

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在原子尺度的约束下,低维水的传输可以大大增强。然而,它的微观起源仍存在争议。
在此,北京大学江颖副教授,王恩哥教授,刘开辉教授,徐莉梅副教授和香港城市大学曾晓成教授等人使用基于qPlus的原子力显微镜直接成像了石墨烯和六方氮化硼表面上的二维水的原子结构和输运行为。由于表面静电学的不同,水岛的晶格与石墨烯表面不相称,但与氮化硼表面不相称。随着岛面积的增加,石墨烯上的面积归一化静摩擦力减小了~–0.58,表明了超润滑行为。相比之下,氮化硼上的摩擦似乎对该区域不敏感。分子动力学模拟进一步表明,水岛对石墨烯的摩擦系数可以降低到小于0.01。
相关文章以“Probing structural superlubricity of two-dimensional water transport with atomic resolution”为题发表在Science上。
值得注意的是,2024年05月22日,北京大学的田野&徐莉梅&王恩哥&江颖等使用qPlus的原子力显微镜发表重磅Nature,拓展阅读:
【研究背景】
纳米流体器件低维材料中的水输运最近引起了极大的关注。关键的兴趣在于,当约束几何形状的尺寸接近原子尺度(<1 nm)时,水流速会急剧增强,从而导致摩擦几乎消失(超润滑性)。这种违反直觉的特性在海水淡化、纳滤和能量收集中具有潜在的广泛应用。无摩擦水输运在单极碳基纳米材料中得到了最好的体现,例如零维(0D)纳米孔、1D碳纳米管 和2D通道。有人提出,超润滑性可能源于一维碳纳米管中水的曲率诱导结构不可比性。然而,这个想法不适用于不存在曲率效应的二维石墨烯通道。到目前为止,人们对原子约束下的无摩擦水传输的理解仍然难以捉摸。
值得注意的是,对于相同结构但异极的六方氮化硼(hBN)材料,存在更大的水摩擦,并且没有检测到滑移。研究表明,在原子尺度限制下,石墨毛细管的通量比hBN器件高出近两个数量级。考虑到石墨烯和hBN表面的晶格差为~1.8%,并且产生相似的水滴接触角,这两种材料中水输运的明显差异远远超出了目前的理论预期,这表明hBN表面的水摩擦仅比石墨烯上的水摩擦大三到五倍。在实验上,已经做出了一些努力来评估水滑长度,但以原子精度直接测量水摩擦和界面水结构仍然是一个很大的挑战。
【内容详解】
石墨烯和hBN上2D水的生长和高分辨率成像
众所周知,即使在环境条件下,原子约束的水也倾向于在结构上有序或形成冰状结构。鉴于这一事实,作者设法在疏水性石墨烯和hBN表面上原位生长2D水岛,以模拟2D密闭水。利用基于qPlus的原子力显微镜(AFM)在6K和超高真空下,作者发现两个表面上的二维水具有相同的双层六角形冰状结构,这与强烈限制在亚纳米间距的疏水片之间的水相似。尽管结构相似,但发现2D水岛与石墨烯和hBN表面具有不同的可比性,导致定性不同的静摩擦行为(无论是否超润滑)。这些结果提供了低维无摩擦水输运的微观起源,并强调了结构超润滑性对表面静电的敏感性,这在以前关于常规固对固摩擦的研究中是不存在的。
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图1. 石墨烯和hBN衬底上的2D水岛的原子结构。
图1显示了在Cu(111)负载的单层石墨烯和hBN上生长的2D水岛的结构。在石墨烯表面,几乎所有的水岛都以较小的岛密度附着在石墨烯-Cu(111)的阶梯边缘上,由于表面缺陷成核,石墨烯上很少存在水岛。相比之下,水可以很容易地在hBN表面的阶地上形成成核,密度要高得多(图1B)。这种差异表明,石墨烯上的水扩散比hBN上的水扩散快得多。同时,石墨烯表面的AFM图像显示出完美的蜂窝结构,hBN表面的B和N原子表现出不同的力对比。在石墨烯和hBN上生长的2D水岛具有相同的高度,由两个互锁的扁平六边形水层组成,每个水分子与平面内的最近邻水分子形成三个氢键,与相对平面中的水分子形成一个氢键,使得所有氢键饱和。
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图2:在石墨烯和hBN表面上的2D水岛的边界结构和晶格配准。
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图3:石墨烯和hBN上2D水岛不同构型的结合能。
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图4:石墨烯和hBN上2D水岛的静摩擦行为。
总的来说,2D水岛在石墨烯上的静摩擦主要来自岛的边缘,那里存在大量悬垂的氢键。由于晶格的不可比性,岛的摩擦几乎消失了。对于hBN上的2D水,由于晶格可比性,摩擦力主要由水岛内的大部分水分子主导,边缘分子仅在小岛(面积<12 nm2)。测得的摩擦力(~pN/nm2)对应于兆帕范围内的剪切应力,这与低摩擦二维材料系统相当。
同时,这项工作不仅为低维水输运的结构超润滑性提供了第一个实验证据,而且还强调了其对表面静电的微妙变化的敏感性。在原子尺度的约束下,水的结构有序和刚度大大增强。在这种情况下,水的输运与固与固之间的摩擦有关。此外,发现可以通过将石墨烯堆叠在hBN上来微调2D水的可比性,这为通过单极和异极二维材料的层堆叠对水的摩擦和传输进行原子精密工程提供了一条新途径。
【文献信息】
Da Wu†, Zhengpu Zhao†, Bo Lin†, Yizhi Song†, Jiajie Qi†, Jian Jiang, Zifeng Yuan, Bowei Cheng, Mengze Zhao, Ye Tian, Zhichang Wang, Muhong Wu, Ke Bian, Kai-Hui Liu*, Li-Mei Xu*, Xiao Cheng Zeng*, En-Ge Wang*, Ying Jiang*, Probing structural superlubricity of two-dimensional water transport with atomic resolution, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.ado1544

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