第一作者:Xucheng Lv,Zikai Qian
通讯作者:陆俊
通讯单位:浙江大学
陆俊,浙江大学,讲席教授,博士生导师,国家级高层次人才;以通讯作者/第一作者发表SCI收录论文超过500篇,其中包括Science、Nature及其子刊Nature Energy、Nature Nanotechnology、Nature Catalysis、Nature Review Materials、Nature Communications共计超过60篇,论文总引用数超过60000次,H指数超过137。
论文速览
锂硫(Li-S)电池的缓慢动力学严重阻碍了其在极端条件下的应用。电解液作为电极的桥梁,在调节锂硫电池的动力学行为中起着至关重要的作用。
本论文研究了一种多功能电解液添加剂苯基溴化硒(PhSeBr),该添加剂能够同时对锂硫(Li-S)电池的正负极和电解液产生积极影响。PhSeBr作为氧化还原介质和均相催化剂,能够降低硫转化的能垒,提高硫的利用率和反应动力学。
同时,Se-Br键的存在有助于重建锂离子的松散溶剂化鞘和具有优异离子导电性的坚固双层SEI(固态电解质界面),从而降低脱溶剂化能并增强界面动力学。
通过PhSeBr改性的Li-S电池显示出优越的长周期稳定性,在0.5 C的倍率下300个循环后可逆容量达到1164.7 mAh g-1。此外,在高硫载量和-20°C的低温极端条件下,也获得了优异的电化学性能。
图文导读
图1:Li-S电池中多硫化物行为和反应机制的示意图。
图2:添加PhSeBr电解液添加剂后,锂离子溶剂化结构的变化以及对锂离子迁移动力学的影响。
图3:含PhSeBr的Li-S电池的电化学性能。
图4:PhSeBr在Li-S电池中的电化学行为。
图5:含PhSeBr的Li-Li对称电池在不同电流密度下的过电位和循环稳定性,循环后的锂金属形态。
图6:PhSeBr在Li-S电池中作用的示意图。
总结展望
本研究成功地将多功能电解液添加剂PhSeBr应用于Li-S电池,通过协同作用改善了锂离子的动力学行为,并降低了硫的固-液-固转换的高能垒。PhSeBr改性的Li-S电池在扣式和软包电池中展现出卓越的稳定性,即使在高硫载量和低温条件下也能稳定运行。
这项工作为设计能在极端条件下稳定运行的高级Li-S电池提供了一种简单高效的途径,并且这种多功能添加剂的验证为设计先进的钠硫电池乃至全固态硫基电池开辟了新的途径。
文献信息
标题:Enhancement of Overall Kinetics by Se-Br Chemistry in Rechargeable Li-S batteries
期刊:Angewandte Chemie International Edition
DOI:10.1002/anie.202405880
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