同济Angew：多电子氧化还原-双极四硝基卟啉大环阴极用于高性能锌-有机电池

双极有机物融合了n/p型氧化还原反应的优点，可用于制备更好的掺杂锌-有机物电池（ZOBs），但由于活性单元密度低和单电子反应而面临容量不足的问题。

图1 TNP的结构分析

同济大学刘明贤等针对性地设计了双极氧化还原四硝基卟啉（TNP）阴极，该阴极具有四个双电子拉n-型硝基和双电子推p-型胺基序，以激活多电子反应，从而彻底改变ZOBs的电化学指标。具体而言，这项工作阐明了TNP阴极的阴阳离子混合10e电荷存储机制，其中包括Zn²⁺离子在低电位时与四个硝基位点的双足结合，以及SO₄²⁻在高电位时与两个胺位点的配位。这种有利的双极电化学有助于全面提高 Zn||TNP电池的性能，包括高放电容量、平均电压和能量密度。

图2 电化学性能研究

因此，Zn||TNP电池获得了高容量（338 mAh g^-1）、更高的平均电压（1.08 V）和出色的能量密度（365 Wh kg^-1）。此外，扩展的π-共轭TNP大循环实现了在电解液中的抗溶解性，在10 A g^-1的条件下将电池寿命延长至50,000次循环，容量保持率达71.6%。这项研究拓展了多电子氧化还原双极有机物的化学前景，可用于最先进的ZOBs。

图3 TNP的储能机制

Multielectron Redox-Bipolar Tetranitroporphyrin Macrocycle Cathode for High-Performance Zinc-Organic Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2024. DOI: 10.1002/anie.202401049

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