破解领域难题！刘洪阳&刁江勇&马丁，最新Nature子刊！

第一作者：Yang Si，Yueyue Jiao

通讯作者：刘洪阳，刁江勇，马丁

通讯单位：中国科学院金属研究所，北京大学

论文速览

对于二硝基芳烃加氢反应，由于涉及两个硝基加氢过程的复杂性，实现高活性和高选择性的多步加氢还是一个挑战。

本论文研究了一种新型全暴露铂簇催化剂（Pt_n/ND@G），其由纳米金刚石@石墨烯（nanodiamond@graphene，ND@G）负载的平均四个Pt原子团簇所组成，在室温下对2, 4-二硝基甲苯（2, 4-DNT）多步加氢反应具有优异的催化性能。该催化剂的转化频率（TOF）高达40647 h^-1，显著优于已知的单Pt原子催化剂、Pt纳米粒子催化剂及其他催化剂。

通过密度泛函理论（DFT）计算和吸附实验，发现Pt_n/ND@G中多个活性位点的协同作用有助于反应物和氢气的共吸附/活化，以及中间体/产物的解吸，这是其比单Pt原子催化剂和Pt纳米粒子催化剂具有更高催化活性的关键。

图文导读

图1：Pt_n/ND@G和Pt₁/ND@G的微观表征。

图2：催化剂的同步辐射XAFS和XPS测量结果。

图3：2, 4-DNT加氢反应的催化性能。

图4：Pt_n/ND@G催化二硝基芳烃/硝基芳烃加氢反应的底物范围。

图5：2, 4-DNT在Pt₁@Gr、Pt₄@Gr和Pt(111)上的三种可能的吸附模型及其对应的吸附能量。

图6：2, 4-DNT加氢反应的机理研究。

总结展望

本研究成功开发了一种高效的全暴露铂簇催化剂Pt_n/ND@G，该催化剂在多步骤加氢反应中展现出卓越的催化性能和稳定性。DFT计算和吸附实验揭示了催化剂活性位点的协同效应，为设计和开发新型多步骤氢化反应的催化剂提供了新思路。本工作不仅为合成中间体的工业应用提供了高效的催化解决方案，也为未来催化剂设计提供了重要的理论和实验基础。

文献信息

标题：Fully exposed Pt clusters for efficient catalysis of multi-step hydrogenation reactions

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49083-6