上交/悉尼科大/港城大AEM：NCM正极与Li6PS5Cl固态电解质界面的空间电荷层效应机理研究

固态锂电池（ASSLBs）因其高能量密度、高安全性以及更长的循环寿命而成为研究热点。然而，固态电解质（SSEs）与氧化物正极材料之间的界面问题，特别是空间电荷层（SCL）效应，一直是阻碍其商业化应用的主要障碍。

在此，上海交通大学崔立峰，悉尼科技大学汪国秀，香港城市大学Chen Xiaodong等人通过创新性地构建了LiNbO₃（LNO）包覆的NCM（镍钴锰氧化物）正极（NCM@LNO），显著提高了硫化物基固态锂电池（ASSLBs）的电化学性能。作者不仅确保了优异的正极兼容性，还通过原位检测和可视化SCL行为，为解决锂离子传输缓慢的问题提供了新的视角。

此外，作者结合了原位分析、密度泛函理论（DFT）计算和原位拉曼光谱，全面理解了SCL的形成和演变机制，并阐明了通过精确控制SCL配置与锂离子电化学行为之间的关系。优化后的NCM@LNO正极在ASSLBs中表现出显著提升的放电容量，100个循环后为90.6%（144.8 mAh g⁻¹），800个循环后仍能提供136.2 mAh g⁻¹的容量。

图1. SCL演变机制和锂离子迁移特性

总之，该工作为深入理解SCL效应及其对锂离子传输动力学的影响提供了新的视角，并为高效率ASSLBs的正极界面合理设计提供了理论基础和实验指导。通过精确控制NCM@LNO正极的涂层厚度，作者成功实现了对SCL分布的全流程控制，显著提高了电池的电化学性能。因此，该项工作不仅推动了固态锂电池技术的发展，也为未来高能量密度、高安全性电池的设计和制造提供了宝贵的参考。

图2. 电池性能

Elucidating and Minimizing the Space‐Charge Layer Effect between NCM Cathode and Li6PS5Cl for Sulfide‐Based Solid‐State Lithium Batteries, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304443

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