天津大学张兵团队，最新Nature子刊！

第一作者：Meng He，Rui Li，Chuanqi Cheng

通讯作者：张兵，刘翠波

通讯单位：天津大学

张兵，2009.8回天津大学化学系工作，2011.3评聘博士生导师（破格），2012.6晋升教授，2016.9任长聘教授，2022.1任国家高层次人才-教育部特聘教授（2022-2026）和天津大学讲席教授。

刘翠波，天津大学理学院化学系硕博（2009-2015），新加坡国立大学博士后（2015-2019），2020年入职天津大学分子+研究院，任“北洋学者英才计划“长聘副教授，加盟天津大学于一夫/张兵团队。

论文速览

本研究中，作者们针对使用D₂O进行电催化氘代反应时存在的法拉第效率（FE）与电流密度之间的权衡问题，提出了一种新的微环境调控策略。

通过结合纳米尖端增强的电场和表面活性剂修饰的界面微环境，在电流密度为100 mA cm⁻²下，实现了对芳基乙腈（arylacetonitrile）的电催化氘代反应，达到了80%的法拉第效率（FE）。

这种策略不仅提高了反应物的浓度和降低了活化能，还通过表面活性剂创建的去氘微环境加速了反应物的传递，并抑制了D₂的副反应。此外，该策略在其他氘代反应中的应用也证实了设计概念的合理性。

图文导读

图1：使用D₂O进行电催化氘代反应。

图2：有/无BTAB表面活性剂条件下，1a的氢键数量、传输能量、电极表面水分子的质量密度、BTA⁺在Cu NTs表面的分布以及1a在不同晶面角上的吸附能量。

图3：Cu NTs的形貌和结构表征，以及使用BTAB作为表面活性剂时，电催化氘代反应的性能。

图4：BTAB和纳米尖端在电催化氘代反应中的联合促进作用。

图5：在不同氘代反应中的普适性。

总结展望

本研究通过创新的微环境调控策略，在高电流密度下实现了高法拉第效率的电催化氘代反应，为氘代电合成提供了重要的策略。该策略不仅提高了反应效率，还减少了能量消耗，加快了反应速率。

此外，该方法的普适性为多种可还原基团的氘代提供了新的可能性。未来，这一策略有望应用于更多涉及水的电催化转化过程，如NO₃⁻和CO₂的电催化加氢以及C-N键偶联反应，以实现在高电流密度下的高法拉第效率。

文献信息

标题：Microenvironment regulation breaks the Faradaic efficiency-current density trade-off for electrocatalytic deuteration using D₂O

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49544-y

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