​大化所Nat. Commun.: 制备富晶界Cu纳米粒子，电解CO生成多碳产物

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​大化所Nat. Commun.: 制备富晶界Cu纳米粒子，电解CO生成多碳产物
利用可再生能源驱动的电催化技术为CO等重要碳资源的催化转化提供了一条新的途径。CO电解是一种在环境温度和压力下的电催化CO加氢过程，其利用H2O而不是H2作为氢源，并且通过对CO分子施加负电位来消除CO2的形成。虽然已经报道了电催化CO加氢产多碳(C2+)产物包括乙烯、乙酸盐、乙醇和正丙醇的高法拉第效率(FE)，但是由于H型电解池和流动池中催化活性不足和大的欧姆电阻，导致低电流密度和能量效率，阻碍了CO电解的实际应用。此外，一小部分CO在一些催化剂上转化为CH4，进一步降低了反应选择性。
​大化所Nat. Commun.: 制备富晶界Cu纳米粒子，电解CO生成多碳产物
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为解决上述挑战，中国科学院大连化物所汪国雄和高敦峰等使用零间隙碱性膜电极组件(MEA)电解槽，通过在富含晶界(GB)的Cu纳米颗粒催化剂(Cu-nc)上实现了CO电解高效合成C2+产物。结果表明，CO被选择性地还原为C2+产物，包括乙烯、乙醇、乙酸盐和正丙醇，而没有检测到CO2和CH4产物。在2.78±0.01 V的低电池电压下，C2+部分电流密度高达4.35±0.07 A cm−2，并且CO的转化速率和转化率分别为65.1±2.3 mL min-1和85±3%。
此外，在1.0 A cm−2的高电流密度下，该电解槽连续运行150小时后电池电压仅增加0.12 V，C2+ FE略有下降，但仍高于83.6%，H2 FE逐渐增加到16.7%，这可能是由于在稳定性测试过程中电极缓慢浸润。
​大化所Nat. Commun.: 制备富晶界Cu纳米粒子，电解CO生成多碳产物
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理论计算表明，在GBs上较强的*CO吸附和较低的C-C偶联反应能提高了C2+的产生和对乙烯的选择性。此外，为了验证使用Cu-nc催化剂大规模电解CO合成C2+化学品的可行性，组装了100 cm2 MEA电解槽。C2+ FE在100-300 A时高于92%，在400 A时降至86%，在500 A时降至73%；在施加总电流100 A (1.0 A cm-2)下连续测试32小时，电池电压稳定在2.5 V左右，C2+ FE保持在88%以上。
本文进一步组装了具有5个100 cm2 MEA的电解槽堆，C2+ FE在100-200 A时高于96%，在300 A下降到84%，在400 A时下降到64% ，最高的C2+和乙烯生成速率分别达到118.9 mmol min-1和1.2 L min-1，突出了CO电解作为电化学合成C2+化学品的实用途径的巨大前景。
CO electrolysis to multicarbon products over grain boundary-rich Cu nanoparticles in membrane electrode assembly electrolyzers. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49095-2

原创文章，作者：计算搬砖工程师，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/06/24/5c405d5d29/

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