​湖大AM：弱氢键水系电解质助力锌-碘电池

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​湖大AM：弱氢键水系电解质助力锌-碘电池
与传统的两电子转移碘电池相比，具有连续I–/I2/I+氧化还原偶的四电子转移碘电池（4e ZIBs）提供了更高的氧化还原电位和理论容量。然而，4e ZIBs的发展仍处于早期阶段，面临稳定性和长期性能方面的重大挑战，尤其是I+在水系电解液中的水解倾向以及锌负极在水系电解液中的不稳定性等问题导致了低库仑效率、电压衰减和循环性能差。因此，开发能够确保4e ZIBs在广泛温度范围内稳定运行的水系电解液变得至关重要。
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在此，湖南大学梁宵团队通过在 2 M ZnCl2水溶液中引入聚乙二醇(PEG 200)作为共溶剂用于四电子锌-碘(Zn-I2)电池。研究表明，该种混合电解液通过破坏水分子固有的强氢键并增强与Zn2+的配位作用，显著降低了水活性，从而抑制了I+的水解，促进了I–/I2/I+的氧化还原动力学，减少了I3–的形成。结果显示，优化后的混合电解液不仅在20000个循环中提供了良好的循环稳定性和优异的库仑效率，而且还在-40°C至40°C的宽温度范围内展示了稳定的性能。
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图1. PEG 混合电解质及其对碘氧化还原影响的示意图
总之，该工作通过在 2 M ZnCl2水溶液中引入聚乙二醇(PEG 200)作为共溶剂，成功设计并优化了一种低浓度的ZnCl2电解液，有效减轻了4e ZIBs中的有害副反应。此外，PEG的存在破坏了水分子的固有氢键，与Zn2+和PEG强烈作用，并动态增强了I3–/I–的转换。因此，混合电解液的溶剂化结构抑制了水活性，导致ICl物质的稳定性提高，I–/I2/I+的转换动力学改善，以及锌负极腐蚀和锌枝晶形成的减少。
基于此，与FeSA-NC/I2正极极组装的4e ZIBs，在宽温度范围(-40°C至40°C)内展示了高能量密度723 Wh/kg（基于碘质量）和显著的长循环稳定性。因此，该项工作不仅证明了基于ZnCl2的混合电解液的普遍适用性，而且为开发安全、环保且潜在经济的4e ZIBs提供了宝贵的见解。
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图2. 4e ZIBs的电化学性能
Aqueous Electrolyte with Weak Hydrogen Bonds for Four-Electron Zinc–Iodine Battery Operates in a Wide Temperature Range, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202405473

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